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【研究】使用响应面法(RSM)评估碳化温度和浓度相互作用对活性炭吸附容量和去除效率的影响

发布日期:2018-10-11 15:02 来源:活性炭网 作者:活性炭网 浏览数:

响应面方法用于评估吸附剂的碳化温度和吸附物浓度与华丽(Delonix regia)豆荚树皮(FB),乳套(Thevetia peruviana)仁壳的吸附容量和活性炭去除效率的相互作用。 MB)和大米(Oryza sat

响应面方法用于评估吸附剂的化温度和吸附物浓度与华丽(Delonix regia)豆荚树皮(FB),乳套(Thevetia peruviana)仁壳的吸附容量和活性炭去除效率的相互作用。 MB)和大米(Oryza sativa)果壳(RH)。在各种温度(300-600℃)下产生的活性炭用于以150rpm的间歇方法吸附浓度(50-150mg / L)的萘和ace。用气相色谱(GC-FID)定量吸附量。两个因素相互作用(2FI)模型Y = a 0 + a 1 A + a 2 B + a 12 AB,表明吸附剂活化温度升高与吸附物浓度增加之间的相互作用增加了MB的吸附容量,同时降低了FB和RH的吸附容量。吸附剂的适用性顺序分别为MB> RH> FB和MB> FB> RH

 

关键词
响应面方法; 多环芳烃; 吸附能力
介绍
多环芳族烃的存在(多环芳烃)在废水流形成的面向废水处理研究[当前的挑战之一1 - 4 ]。用于治疗多环芳烃如生物降解,洗涤吸附,高能电子束照射,臭氧化和催化燃烧采用常见的治疗方法具有二次环境影响[ 5 - 7 ]。然而,据报道,用活性炭吸附过程可有效去除废水中的污染物[ 8 ]。
吸附的性质和机理主要在多孔固体中有效,然而,多孔固体表面和体相中分子的目标组分之间的物理吸引力的相互作用力建立了吸附过程[ 9 ]。几个reseaches已经研究使用影响活性炭[废水中除去多环芳烃的因素10 - 11 ]。Moreno-Castilla [ 12 ]报道,静电和非静电相互作用之间存在复杂的相互作用,而两者都受到表面化学的高度影响。
对于在水溶液中的吸附,吸附物可以特异性地与吸附剂表面相互作用,包括基面电子,位于终止基面和表面官能团边缘的不成对电子[13 ]。其他因素包括表面积,孔隙结构,孔径分布,pH值和温度[ 14 ],总体而言,这些因素的值越大越好。然而,可以优化因子以促进有效吸附[ 15 ]。所选原料的活化温度,组成和结构极大地影响了农业来源的大多数活性炭的孔结构和化学[ 16]。吸附剂的表面面积典型地由不同的表面官能团,其通过在氧化过程中一个给定的吸附剂,因此激活过程中产生的,影响吸附过程[ 10 - 11 ]。
已经示出在活性炭上的多环芳烃的吸附取决于活性炭[微孔的,中孔和孔径分布17 - 22 ]。在这项研究中,吸附剂的碳化温度和吸附物浓度的相互作用对从华丽(Delonix regia)豆荚,乳套(Thevetia peruviana)仁壳和稻(Oryza sativa 获得的活性炭的吸附能力和去除效率的影响。从响应面方法生成的响应模型中统计评估吸附萘和ace的壳。
材料和方法
物料
本研究中用于生产吸附剂的农业废料是在尼日利亚Ogbomosho镇附近获得的。使用的试剂包括碳酸氢钠(NaHCO 3),磷酸(H 2PO 4 58%),丙酮(BDH Chemicals Ltd,mw 58.08g,spg 0.789-0.79升/˚C),蒸馏水,多环芳烃(PAHs) )2环,萘(100g,Merck,Mw 128.18g)和3-环,Acenphhthene(100g,Merck,Mw 178.23)。所有试剂均为分析纯。
生产活性炭
分别去除华丽豆荚和奶壳核的树皮和贝壳,用蒸馏水洗涤,以除去表面杂质[ 23 ]并在烘箱(105℃)中干燥过夜[ 24 ]至恒定的水分含量。使用研磨机将干燥的材料粉碎以将其尺寸减小至颗粒形式并增加其表面积[ 23 ],然后在碳化之前储存在干燥容器中。用蒸馏水洗涤后,对稻壳重复上述步骤[ 24]。将每种农业材料(1Kg)在炉中(Vecstra,Model 184A,Italy)在300℃下烧焦2小时,并将得到的烧焦材料在室温下冷却。在碳化温度为300-600℃时,对所有材料分别重复该过程[ 25 ]。称量碳化材料的样品并在过量的磷酸(H3 PO 4)中浸泡3小时,然后将混合物装入温度为200℃的烘箱中24小时以确保适当的活化[ 26 ]。随后将材料冷却2小时,用蒸馏水洗涤,直至除去由游离酸和粘附粉末引起的可分离杂质[ 24 ]; 然后将其浸泡在2%(w / v)NaHCO 3中去除任何残留的酸。将所得混合物进一步用蒸馏水洗涤至恒定的pH(7.0),排干,在110℃的烘箱中干燥过夜[ 24 ]并在室温下冷却。
模拟水的制备
称量计算量(50-150mg)的萘,并加入1dm 3标准烧瓶中的300mL丙酮中,小心地一起旋转10分钟以使其适当溶解; 这是用蒸馏水制成的[ 27 ]。重复该过程以分别制备75,100,125和150mg / L的萘和ace。
吸附容量的测定
将称重量(1g)的各活性炭加入到250mL锥形瓶中的50mL吸附物(50mg / L)中。盖上烧瓶并在磁力搅拌器上以150rpm搅拌2小时[ 28 ],环境温度(28±2℃)和pH 7.5 [ 27 ]。将内容物静置1小时,将上清液用Whatman滤纸(15mm)过滤到样品瓶中[ 27 ]。分别对75,100,125和150mg / L的萘和ace重复该过程。对得到的滤液进行分析。
分析测量
在滤液萘和苊的未吸附的浓度使用加上火焰离子化检测器(GC-FID)的气相色谱[定量2527]。使用30μm的HP-5毛细管,内径为0.25mm,膜厚度为0.25μm。柱温设定为60℃2分钟,然后以10℃/分钟的速度升温至320℃。氮气在35psi的恒定压力下用作载气,而氢气和空气流速压力分别为22psi和28psi。注射器端口和检测温度分别为250˚C和320˚C。在注入1.0μL样品的同时,在分析之前,运行校准标准以检查柱性能峰高和分离度; 化合物的检出限主要通过其保留时间来确定。关于真实PAH标准检测限的分析物的大量定量来源于重复程序。
量化吸附容量
使用下面的等式确定在不同温度下碳化的材料的吸附容量[ 27 ]。
          图片                                                    (1)
其中q e是吸附剂的吸附容量(mg / g),C o是溶液中吸附质的初始浓度(mg / L); e是用GCFID(mg / L)定量的溶液中吸附物的最终浓度; V是溶液的体积(mL),w是吸附剂的质量(g)。
统计分析
所有数据的统计分析与设计专家做®软件版本6.0.8 [ 29 ]。在响应面2FI(双因子相互作用)下评估了所研究的整个实验区域中吸附容量和去除效率的响应,其可以处理两个因子相互作用[ 30 ]。该相互作用允许而其他因素保持恒定[一个因素是多种多样31 - 32 ]。这些因素对彼此的影响对于分析很重要,尽管这种相互作用可能是共同的或对立的[ 32]。每个响应(Y)由2FI模型(等式2)描述,该模型足以预测所有实验区域中的响应,并且借助于Design Expert软件中内置的设施确定特定模型中的所有变量。版本6.0.8 [ 29 ]。
          Y = a 0 + a 1 A + a 2 B + a 12 AB(2)
其中,A =编码变量与涉及被吸附物的初始浓度的吸附剂,B =编码变量的炭化温度,α 0 =截距项(常数对应于响应当A是零每个因子),α 1碳化=影响温度,α 2 =初始浓度的影响,α 12碳化温度和初始浓度之间=交互效果。
结果与讨论
在这项研究中,所使用的每种农业材料都在300,500和600˚C碳化,因此华丽的豆荚背面编码FB300,FB500和FB600; 稻壳,RH300,RH500和RH600,而牛奶灌木核壳壳碳编码为MB300,MB500和MB600。
表面响应分析
研究的实验响应是吸附容量(Y 1)和去除效率(Y 2)。使用响应面2FI模型的方差分析获得的假设模型的系数来解释结果。所选模型的有效性通过模型计算的最大吸附容量与实验确定的最大吸附容量之间的相关系数(R2)来证明。这些系数的值总结在表1中。
 
萘在华丽豆荚背上的吸附
得到的响应吸附容量的相关系数(R 2)为0.997,预测相关系数(PR 2)为0.9947,与调整后的相关系数(AR 2)(0.9962)合理一致根据萘对华丽荚皮(Y 1FB吸附的编码因子的最终方程由方程式3描述,描述该方程的响应曲线如图1所示。
           Y FB = 2.76 + 0.14 A + 1.38 B + 0.039 AB                   (3)      
碳化温度(α的影响1 = 0.14)和初始浓度(α 2 = 1.38)比它们的相互作用更重要(α 12 = 0.039)。α的值越大,2示出了萘的吸附是通过在较低的碳化温度的增加浓度的影响,但都对活性炭[的吸附能力积极效果23 ]。华丽豆荚背部去除效率的响应由以下等式描述:
          Y FB = 55.15 + 2.95 A + 0.016 B - 0.76 AB                    (4)      
响应的相关系数是0.8689,而调整和预测的相关系数(R 2)分别是0.8332和0.7774。预测(PR 2)与所述调整(AR合理协议2)和描述方程的响应曲线示于图2的等式示出了碳化温度(α 1 = 2.95)具有比初始浓度较大的影响(α 2 = 0.016)和来自华丽荚皮的碳的去除效率,[ 33 ]。因此,更多的萘将被吸附到在较高碳化温度下产生的华丽的荚果皮上。α的值12 = - 0.76,表明碳化温度和初始浓度的组合影响会对活性炭的去除效率产生负面影响。
萘对乳壳核壳的吸附
从乳套壳壳生产的活性炭吸附萘的吸附能力对萘的吸附响应描述如下:
          Y MB = 2.48 + 0.22 A + 1.18 B + 0.12 AB(5)      
描述该方程的响应曲线如图3所示。相关系数(R 2)为0.9998,而预测(PR 2)和调整后的(AR 2)分别为0.9957和0.9972; 这些价值是彼此合理协议的。萘(α的初始浓度的影响1 = 1.18)比碳化温度的影响(α更高2在活性炭上的吸附容量= 0.22)。两个响应的组合效应(α 12= 0.12)对吸附容量有积极影响,随着碳化温度和初始浓度的增加,吸附容量可能会提高。奶壳仁壳碳去除效率响应的相关系数为0.9622,预测相关系数(PR 2)为0.9272,与调整后的相关系数(AR 2)(0.9519)合理一致描述响应的等式如等式6给出,而描述等式的响应曲线如图4所示。
          Y MB = 49.92 + 4.35 A - 1.65 B + 0.14 AB                    (6)
这种活性炭的去除效率高度炭化温度(α影响1 = 4.35)和公式表明,初始浓度具有高度的负面影响(α 2在活性炭的去除效率= -1.65)。因此,增加萘的初始浓度不利于碳的去除效率。将合并的影响(α 12相比,在活性炭的去除效率碳化温度的影响的高值碳化温度和初始浓度= 0.14)是相对低的。
萘对稻壳的吸附
稻壳(RH)产生的活性炭吸附能力的响应用下式表示:
          Y5 RH = 3.40 + 0.11 A + 1.73 B + 0.027 AB                 (7)
模型的相关系数(R 2)为0.9976,预测相关系数(R 2)'为0.9957,与调整后的相关系数(AR 2)(0.9969)一致,并显示描述方程的响应曲线在图5中的初始浓度的影响(α 2萘= 1.73)比碳化温度(α的影响较高的2的碳为萘的从模拟废水吸附的= 0.11)。这两个因素的影响(α 12= 0.027)对碳的吸附能力非常低。上述结果表明,随着碳化温度的升高,更多的萘可以高浓度吸附在稻壳活性炭上[ 23 ]。描述稻壳活性炭(RH)去除效率响应的模型描述如下:
          Y6 RH = 67.81 + 2.42 A + 0.88 B - 0.74 AB                   (8)
方程(R 2)的相关系数为0.7589,而调整后的相关系数(AR 2)和预测相关系数(PR 2)分别为0.6932和0.6019; 他们彼此之间的合理协议。描述方程的响应曲线在图6中所示的碳化温度(α 1 = 2.42)对用于从模拟废水中除去萘比初始浓度的影响活性炭的去除效率更高的影响(α 2= 0.88)吸附物。这表明在高碳化温度和低浓度的萘中可以提高稻壳碳的去除效率[ 33 ]。
ace ace吸收到华丽的豆荚背部
吸附容量响应的相关系数为0.9994,预测相关系数(PR 2)为0.9993,与调整后的相关系数(AR 2)(0.990)合理一致响应由等式(9)描述,描述该等式的响应曲线如图7所示。
          Y7 FB = 3.00 + 0.17 A + 1.46 B + 0.093 AB                  (9)
初始浓度(α的影响2 = 1.46)比碳化温度的影响(α更高1上从华丽的荚背面从模拟废水苊的吸附衍生碳的吸附能力= 0.17)。此外,碳化温度和初始浓度都对ace的吸附产生影响。对于从模拟废水中去除ace中,从华丽豆荚回收的碳的去除效率的响应的相关系数(R2)是0.9576。预测相关系数(PR 2)(0.9009)与调整的相关系数(AR 2)合理一致)(0.9460)。响应方程式如下:

          Y8 FB = 60.21 + 3.41 A - 1.02 B + 0.21 AB                    (10)

描述的方程响应曲线示于图8中的结果表明,碳化温度(α 1 = 3.41)对活性炭的吸附能力高的正效应。初始浓度对碳的吸附能力有很大的负面影响,但这两种因素的组合影响对去除效率有利。碳化温度和初始浓度对来自华丽荚皮的碳对废水中萘和ace的去除能力有积极影响。然而,增加初始浓度对从模拟废水中去除ace是有负面影响,但考虑到将萘吸附到碳上是有影响的。
乙炔对乳白壳核壳的吸附
描述了来自牛奶灌木核壳的活性炭吸附能力对模拟废水中ace的吸附响应的方程式如下:

          Y FB = 2.66 + 0.25 A +1.23 B + 0.21 AB                       (11)

方程的相关系数(R 2)为0.9996,预测相关系数(PR 2)为0.9993,与调整后的相关系数(AR 2)(0.9995)合理一致,显示了描述方程的响应曲线在图9中的初始浓度(α 2的模拟废水中苊= 1.23)对碳的吸附能力产生积极的影响。它表明,随着初始浓度在特定碳化温度下的增加,吸附容量增加。碳化温度的影响(α 1= 0.25)具有以下效果,相比于碳的吸附能力初始浓度,和所述两个响应的组合效果(α 12 = 0.21)具有比碳化温度的影响较小,虽然这是一个有利的影响[ 32 ]。用于从模拟废水中去除ace的活性炭的去除效率的响应由等式(12)描述,并且描述该等式的响应曲线示于图10中。
          Y 10 MB = 53.88 + 4.50 A - 2.54 B + 2.16 AB                 (12)
碳化温度具有高的正面影响(α 1在活性炭的去除效率= 4.50),而初始浓度具有高的负面影响(α 2 = -2.54)。结果表明,在高碳化温度和低初始浓度下,可以提高活性炭的去除效率。这在组合的影响是明显的(α 12= 2.16)这两个因素相对较高。因此,结果表明,对从牛奶灌木核壳中获得的碳的吸附容量和去除效率所获得的响应与从模拟废水中去除萘和ace的响应密切相关。碳去除萘和ace的吸附能力受碳化温度和初始浓度的正面影响,两种反应对两种吸附物的密切关系较大[ 34 ]。此外,正如预期的那样,去除效率受到活性炭的高碳化温度的积极影响,用于去除模拟废水中的萘和ace [ 33 ]。
ace对稻壳的吸附
对于描述稻壳碳(RH)吸附模拟废水中ace的吸附能力响应模型得到的相关系数(R 2)为0.8472。预测的相关系数(PR 2)(0.6270)与调整的相关系数(PR 2)(0.8056)合理一致模型方程描述为:
          Y 11 RH = 3.80 + 0.14 A + 1.39 B - 0.12 AB                  (13)
描述的方程响应曲线示于图11中的初始浓度(α的影响2 = 1.39)和碳化温度(α 1 = 0.14)比它们的相互作用的影响更加重要。(α 12= -0.12)。这表明,随着模拟废水中ace的浓度增加,稻壳的容量增加,特别是在较低的碳化温度下。然而,这两个因素的组合将对稻壳活性炭的吸附能力产生负面影响。来自稻壳的活性炭的去除效率的响应由等式14给出,并且描述该等式的响应曲线示于图12中。
          Y12 RH = 74.09 + 2.19 A - 1.46 B - 0.99 AB                 (14)
响应模型方程的相关系数为0.8605,预测相关系数(PR 2)(0.6880)与调整后的相关系数(AR 2)(0.8224)合理一致稻壳碳的去除效率受到其他碳的碳化温度的正面影响[ 33 ]。然而,初始浓度对碳的去除效率具有负面影响,这表明活性炭在较低的初始浓度下更有效。结果,增加初始浓度将降低效率。所述α结合的影响(12= - 0.99)这两个因素对碳的去除效率有负面影响。这表明这两个因素不能同时得到改善; 一个是保持不变而另一个是变化的[ 30 ]。一般来说,稻壳碳从废水中去除萘的吸附能力受吸附物初始浓度的影响大于稻壳活性炭的碳化温度[ 23 ]。然而,碳的去除效率受模拟废水中高碳化温度和低初始浓度的ace的影响很大[ 33 ]。
软件的适用性
软件(Design Expert,版本6.0.8)的适用性通过软件报告的足够精度的比例来证明。用于吸附萘的三种原料的足够精确度范围为9.088至115.764,而用于吸附ace的范围为12.585至280.278。需要足够的精度比大于4,因此范围(9.088 - 115.764和12.585 - 280.278)表明信号表明所获得的模型可用于导航设计空间[ 29 ]。此外,基于系数的相关值(R 2),根据碳化温度的影响,所选材料从模拟废水中吸附萘的适用性顺序为MB> RH> FB(0.9978> 0.9976> 0.9970),初始浓度的影响顺序为MB> FB > RH(0.9622> 0.8689> 0.7589)。同样,对于从模拟废水中吸附ace,在碳化温度的影响下,适用性顺序为MB> FB> RH(0.9996> 0.9994> 0.8472),而在初始浓度的影响下,适用性顺序为MB > FB> RH(0.9710> 0.9576> 0.8605)。该结果进一步证实了由乳套核壳生产的活性炭对有效处理含多环芳烃的废水的效率,
结论
本研究旨在确定由华丽豆荚,奶壳核壳和稻壳生产的活性炭在碳化温度和初始浓度的影响下,从模拟废水中有效去除萘和ace的适用性和性能。使用Design Expert软件(版本6.0.8)对实验数据进行响应表面2FI模型,以验证吸附容量和去除效率对该研究的响应。根据碳化温度的影响,所选材料对模拟废水中萘吸附的适用性顺序为MB> RH> FB(0.9978> 0.9976> 0.9970),初始浓度的影响顺序为MB> FB> RH (0.9622> 0.8689> 0.7589)。同样,对于从模拟废水中吸附ace,在碳化温度的影响下,适应性顺序为MB> FB> RH(0.9996> 0.9994> 0.8472),在初始浓度的影响下,适用性顺序为MB> FB> RH(0.9710> 0.9576> 0.8605)。该结果进一步证实了由乳套核壳产生的活性炭的效率,用于在增加的碳化温度和初始浓度的影响下有效处理含有多环芳烃(PAHs)的废水。因此,牛奶灌木(8472)在碳化温度的影响下,在初始浓度的影响下,适用性的顺序为MB> FB> RH(0.9710> 0.9576> 0.8605)。该结果进一步证实了由乳套核壳产生的活性炭的效率,用于在增加的碳化温度和初始浓度的影响下有效处理含有多环芳烃(PAHs)的废水。因此,牛奶灌木(8472)在碳化温度的影响下,在初始浓度的影响下,适用性的顺序为MB> FB> RH(0.9710> 0.9576> 0.8605)。该结果进一步证实了由乳套核壳产生的活性炭的效率,用于在增加的碳化温度和初始浓度的影响下有效处理含有多环芳烃(PAHs)的废水。因此,牛奶灌木((PAHs)在增加碳化温度和初始浓度的影响下。因此,牛奶灌木((PAHs)在增加碳化温度和初始浓度的影响下。因此,牛奶灌木(Thevetia peruviana)仁壳是生产吸附剂的潜在废物,用于去除废水中的多环芳烃。

(责任编辑:活性炭网)
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