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【研究】在其他重金属存在下对颗粒活性炭上砷的电吸附/电吸附

发布日期:2018-11-19 10:11 来源:活性炭网 作者:活性炭网 浏览数:

吸附,电吸附,和含水的,无机砷对粒状活性炭electrodesorption(GAC),DARCO 1220 GAC在含有砷作为唯一的解决方案的污染物研究,以及与铬,镍和铁。 选择Darco 1220用于这些研究主要是因为

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1.简介

1.1。背景

有在文献中报道很多关于使用吸附剂用于去除金属和金属化合物,的123,但一般不低微克·L -1的水平。然而,在某些条件下,通过应用电势控制吸附/解吸,或ES / ED(即在电场中对固体吸附剂的吸附/解吸)来显着提高吸附剂的有效性,以提高其容量和以促进他们随后的再生。4

文献中报道的大多数ES / ED数据都是针对有机化合物的。Alkire和Eisinger测量了一些有机化合物在无孔玻碳和石墨电极上的吸附等温线。56 ES为在碳上的电极以外的有机物质包括数据奎宁7正己醇,环己醇,和硝基苯,8和若丹明B和色氨酸9上改性石墨电极。相关的数据也可在苯酚,活性碳电极1011苯甲酸,1213邻硝基苯酚,14氯仿,15己内酰胺,16乙醇和乙酸乙酯,17个正醇18和苯。19电吸附也被用来补救污染的各种无机盐,水20和硝酸盐/亚硝酸盐。21

有关金属ES报道较少杰森等人图22报道了通过吸附和ES活性炭布(ACC)上使用摇动和流通技术从水溶液中除去Hg(II)乙酸酯以改善传质。在pH5.5 下,ACC的吸附容量达到2×10 -3mol·(g碳)-1在流通实验期间向ACC施加电势显着增加Hg(II)吸收。当施加的极性为-1 V时,这是最显着的.Afkhami和Conway检查了从工业中去除Cr(VI),Mo(VI),W(VI),V(IV)和V(V)氧离子吸附废水和ES在高表面积碳布上。23 Farmer 等。24使用ES来修复被铬污染的水。

正,负和中性物质的吸附平衡取决于电极电荷。对于溶液中特定浓度的吸附,表面负载的极化依赖性与零电荷25 E PZC的可能性有关中性物质最强烈地吸附在E PZC处或接近E PZC,并且正电荷和负电荷物质的负载分别随着表面变得更阴极或阳极而增加。对于非极化电极,这些相互作用是很好理解的。2627然而,它们并不直接适用于活性炭颗粒由于它们的公知的表面官能团和它们的异构大力表面28以及粒子之间复杂的电位分布。碳表面上的酸性和碱性功能表面基团(例如,羧酸,酚醛等)在水性介质中表现出缓冲性质。因此,碳表面的开路电位随pH变化,反之亦然这发生直至约12的pH,其中缓冲作用通常耗尽。4巴恩等。已经测量了各种物种的等温线作为施加电位的函数,并证明平衡吸收从约2-10倍(取决于施加的电位和浓度)增加,同时增加了对萘甲酸和萘磺酸阴离子的正电位。此外,甲基喹啉氯化物阳离子的吸附/解吸循环被证实具有降低(吸附)然后增加(解吸)正电位。4

Narbaitz和Cen 11测量的效率高达95%,用于负载苯酚的粒状活性炭的电化学再生。Zhang 29还研究了负载苯酚的椰壳活性炭的电化学再生,发现再生效率高达85%。还观察到,对于苯酚,阴极比阳极再生好20%左右。假设一种机制包括解吸和随后通过氧气或氯化物(来自NaCl电解质)将苯酚电化学氧化成CO 2和水。优越的阴极电解吸性能归因于钠阳离子迁移到阴极,这有助于苯酚解吸两种方式:苯酚钠的形成,其不能很好地吸附在碳表面上; 并且增加阴极附近的局部pH,这也降低了苯对碳吸附剂的吸附能力。还发现,由于浓度极化效应的降低和外部质量传递的改善,溶液的混合改善了电子吸附。

García-Otón等。三十研究了负载甲苯的活性炭的电化学再生。测量接近100%的再生效率,以及在溶液中解吸的甲苯几乎完全电化学氧化。此外,在重复的吸附/解吸循环中没有发现碳的吸附能力的损失。此外,使用电再生后碳上的程序升温脱附实验表明碳表面化学通过电吸附显着改变。也就是说,在阳极再生之后,表面复合物群体增加,而对于阴极再生,它减少。据报道,表面官能团的数量减少增加了活性炭对甲苯的吸附能力。31

Weng和Hsu 32报道了用于再生现场废GAC的电化学过程的有效性。在0.1mol·L -1 NaCl 的支持电解质中,施加5 V / cm的电场时,再生效率为91.1%,当再生GAC作为亚甲蓝吸附剂时,再生效率与GAC样品相似。用蒸汽再生。

1.2。碳上的砷化合物

砷主要由于其氧化还原反应而表现出复杂的吸附化学。它主要作为天然水,土壤和沉积物中的阴离子存在。无机水解物种中的常见化合价为+3(亚砷酸盐)和+5(砷酸盐),如H 3 AsO 3,H 2 AsO -,HAsO 2-和AsO 3-,以及H 3 AsO 4,H 2 AsO -,HAsO 2-和AsO 3-33砷酸盐(HAsO 42-)是好氧地表水中的主要阴离子,亚砷酸盐(H 3 AsO 3或H 2 AsO -)是地下水中的主要物种。34 As(III)比As(V)更具流动性和毒性。35当水合氧化物具有正表面电荷时,砷酸盐会吸附在铁氧化物和氢氧化物上,尤其是在低pH值时。36通常,在受污染的水域中没有发现有机砷物种。33

可以用某些活性炭从水中除去砷。137383940 Pattanayak 1得出结论,碳对砷的吸收取决于溶液中砷的形态(即As(III)或As(V)),碳表面的氧化程度,金属浓度,以及pH值和温度。解。更高度氧化的碳表面通常导致As(III)的吸收量大于As(V)。将As(III)氧化成As(V)并随后在pH <7时除去是所提出的机理,并且最佳pH范围取决于碳。温度的行为也很复杂。摄取量随着温度的升高而增加,而另一个碳则减少。1砷酸盐在各种地质材料上吸附的另一个报告表明,吸附容量和吸附速率都随着温度的升高而降低。3441

吸附的砷酸盐的量通常随pH增加,但在pH <7时达到最大值.34当质子化表面物质占优势时,由于静电引力,吸附剂的pH <pH PZC发生显着吸附随着pH的增加,溶液中砷酸盐的主要形式从H 3 AsO 4进展到H 2 AsO -到HAsO 2-到AsO 3-34因此ħ 2 ASO -典型地占优势的pH范围内最大吸附的。

已经注意到,通过用某些金属处理活性炭可以改善砷的吸附。3742434445的砷吸附级的改进过的未处理碳的命令,用亚铁盐,尤其是高氯酸亚铁处理后的报道。42 Evdokimov 等。图45报道了通过用1%的KOH水溶液中的氢氧化铁或酒石酸浸渍碳来改善砷吸附。Rajakovic' 44发现,碳有Ag预处理+或Cu 2+改善As(III)吸附但降低As(V)吸附。Rajakovic'和罗维奇' 46开发这种方法进一步与铜(II)处理的多官能纤维素化学吸附过滤器(结合吸附,离子交换和过滤),如性能的1000倍的提高报道了其为多。阴离子形式的初始浓度,pH和砷都是重要因素。去除As(V)比As(III)更有效。洛伦岑等人。43发现用Cu(II)溶液进行碳预处理可以更有效地去除As(V)。结论是平行机制负责实验观察。砷可以形成不溶性金属砷酸盐,铜浸渍在碳中,砷也独立地吸附在碳上。发现砷吸附的最佳pH值约为6.使用强酸性或碱性溶液可以容易地实现砷的解吸。然而,铜也在强酸性溶液中洗脱。

在这里,我们报告了一系列实验的结果,这些实验用于研究市售活性炭上的电吸附和电吸附,作为修复受砷污染的水的手段。报告了含水砷是单一污染物的系统以及含有铬,镍和铁的系统的结果。

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2.实验

选择用于该研究的吸附剂是可商购的DARCO ® 12×20(1220的Darco,诺芮特美国公司); 通过蒸汽活化褐煤产生的酸洗颗粒活性炭(GAC)。的比表面积,总细孔容积,平均粒径及pH PZC此吸附剂是650米2 ·克-1,0.95毫升·克-1,分别为1.3毫米,6.3。47

Darco系列活性炭已被用作水系统中重金属和其他物种的吸附剂超过40年。例如,Emmett Holt,Jr。和Holz 48报道了Darco G60作为水溶液中各种潜在人体毒物的吸附剂的有利结果。Corapcioglu和Huang 49使用Darco HDC,Darco HD3000,Darco S-51,Darco G60和Darco对水溶液中Cu(II),Pb(II),Ni(II)和Zn(II)的吸附进行了详细的参数研究。 KB。霍尔等人。50使用Darco G60从天然泉水中吸附钨和钼,通过 ICP-AES和ICP-MS 浓缩这些物质进行分析

使用500ml 500mg·L -1 NaCl(Fisher,ACS Grade)支持电解质进行批量摄取实验使用原子吸收标准品(Sigma-Aldrich)制备所需浓度的砷和铬的电解质。使用As 2 O 3和(NH 42 Cr 2 O 7制备砷和铬标准物, 分别。使用氯化镍(II)和硝酸铁(III)(Fisher,ACS Grade)制备含有Ni(II)和Fe(III)的工作电解质。用于制备标准品,空白和样品防腐剂的酸是Sigma-Aldrich的超纯酸。所用的水均为Barnstead仪器的18.2MΩ·cm。所有溶液均使用A级容量玻璃器皿制备,使用标准实验室程序定量清洁。在制备工作电解质时,使用Eppendorf 10-100 Research移液管分配原子吸收标准品。

用于实验的分批细胞的示意图显示在图1中它包括:两个相同的铂网电流收集器(99.9%金属基,100×100目,0.0762毫米直径电线),带有Pt导线(99.95%金属基,0.025毫米直径)编织到网中用于电气连接; 三个PVC垫圈(9/16“内径,1.25”外径,0.0625“厚度);两个聚丙烯网盘(121×121目,1.25”外径); 和两个Viton橡胶垫圈(9/16“内径,1.25”外径,0.0625“厚度。)GAC吸附剂颗粒作为单层装在最下面的铂网上,位于最下面的Viton垫圈的中心腔内。使用四个PTFE机器螺钉(#4-40,5 / 8“)将电池用螺栓固定在一起

 
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图1

批量吸附池的示意图。

在典型的实验中,将500ml电解质加入批料电池中。电化学电位由Kepco DC电源供电。允许正常吸附,电吸附和电吸附进行,同时用Eppendorf Research 100-1000移液管取1ml样品。通过用1ml0.5mol·L -1 HNO 3稀释,根据USEPA方法200.9 51保存所有样品

通过石墨炉原子吸收光谱法(GFAAS)用Perkin Elmer 4100 ZL塞曼原子吸收光谱仪进行金属分析通过定期分析含有26.71±0.42μg·L -1的砷的标准参考物质1640(NIST)来监测GFAA分析的准确性在对一系列实验样品的典型分析期间,在每5个样品之后分析NIST标准。作为获得的典型精度的一个例子,基于14次重复分析,一次分析运行的结果产生平均NIST 1640砷浓度为25.9μg·L -1,标准偏差为1.7%; 这些结果是本研究报告的所有分析的典型结果。

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3。结果与讨论

3.1。单独含砷

大量液体中砷浓度随时间变化的行为的一个例子如图2所示,用于四阶段吸附/电吸附/电吸附实验(见图说明)。如图所示,初始吸附阶段的数据很好地通过在As中以0.30μg·L -1 ·h -1的速率进行的伪零阶吸附过程来近似,这导致砷浓度仅从非常轻微的降低。 100至91.0μg·L -1,此时Darco 1220对砷的吸收为0.036 mg·g -1在另一个正常的吸附实验中,用相同的电解质初始砷浓度,但用较低的吸附剂负载量为0.15 g·L -1吸附42.25小时导致砷吸收基本为零。此后的实验中砷浓度的平均值为99.7±1.6μg·L -1从这些结果可以得出结论,Darco 1220是目前系统中含水砷的无效吸附剂。这与Pattanayak等人的观察结果一致。1,在相当高的砷浓度和吸附剂负载下工作(分别为157-992 mg·L -1和5 g·L -1),他们认为Darco S-51(Darco 1220的粉状衍生物)表现不佳作为水溶液中的砷吸附剂,pH范围为2.2-9.3。因此,这些作者报告说这种材料没有吸附结果。1

 
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图2

在pH 4.5的含有100μg·L -1 As和500 mg·L -1 NaCl的500 mL电解液中用123.4 mg Darco 1220或0.25 g·L -1分四步分批吸附砷程序:(1)吸附18小时,无施加电位; (2)在+ 1.00V下电吸附25.3小时; (3)在-1.00V电极吸附6小时; (4)在+ 1.50V下电吸附18.6小时。

图2中的正常吸附时间之后,向碳工作电极施加1.00V阳极电位导致砷去除速率略微增加,这被发现通过可逆的假一级吸附很好地描述。具有明显的前向速率常数的过程,f = 0.018h -1和平衡常数,c = 0.20。施加1.00V阳极电位25.25 h,其中砷浓度从91.0降至83.7μg·L -1,总砷吸收量为0.066 mg·g -11.00V电位观察到的最大摄取率为0.87μg·L -1 ·h -1,这表示在正常吸附的初始阶段观察到的零级速率增加了三倍,没有施加电位。1.00V阳极电位的平均砷去除率为0.29μg·L -1 ·h -1,仍与初始正常吸附阶段观察到的零级速率相当。

含水砷系统的电位 - pH平衡图表明,pH 4.25时存在的主要砷物种是单邻砷酸根阴离子H 2 AsO -52电解质中砷的平衡形态估计为99.2%H 2 AsO -,0.5%H 3 AsO 4(aq)和0.3%HAsO 2-53电解质中阴离子砷物种的优势支持这样的假设:在1.00V阳极电位下去除砷是通过在电极表面充电富含阴离子的电化学双层。

施加的电势在1.00V阴极的极性反转图2导致了增加在散装液体砷浓度。阴极电位施加6小时,其间砷浓度以大约0.32μg·L -1 ·h -1的恒定速率从83.7增加到85.7μg·L -1在±1.00V的电吸附和电吸附的相似速率分别表明可逆过程。然而,在没有施加电位的情况下,1.00V下的电吸附/电吸附速率的大小仍然与吸附的大小相似。

在49.25小时后向碳工作电极施加1.50V阳极电位导致通过电吸附显着增强的砷吸收如在+ 1.00V下的电吸附所观察到的,响应对应于伪一级可逆吸附过程。+ 1.50V电吸附过程的表观正向速率常数f和平衡常数c的优化值分别为0.25 h -1和5.2。+ 1.50V电吸附过程的初始砷去除率为21μg·L -1 ·h -1在+ 1.50V下18.6小时的电吸附导致体液砷浓度从85.7降至16.8μg·L -1值得注意的是,对于10μg·L -1的砷,后者值非常接近USEPA MCL 

图3中显示的数据证明了吸附剂负载对通过吸附的砷吸收的影响在两次实验中,在+ 1.50V下进行电吸附,吸附剂载量为0.15g·L -1和0.25g·L -1正如预期的那样,并且在该图中清楚地显示,增加的吸附剂负载具有相当大的效果,增加了吸收速率和平衡容量。这些结果表明,通过使用适当的吸附剂负载,可以容易地满足浓度/时间的特定性能规格。

 
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图3

吸附剂负载量对pH值为4.5的+ 1.5V施加电位下的砷电吸附的影响。

应用电吸附作为修复技术的一个有趣方面是通过逆转施加的电位来进行吸附剂再生的可能性。图4中给出了四阶段实验的结果,其中初始砷浓度为100μg·L -1,吸附剂负载量为0.15g·L -1在该系列中,在没有施加电位的情况下未观察到砷吸收。通过具有表观前向速率常数的一阶过程很好地描述了在+ 1.25V和+ 1.50V下的电吸附,f = 0.014和0.035h -1在+ 1.50V电吸附阶段结束时,散装液体中的砷浓度为54.6μg·L-1,对应于0.30mg·g -1的非平衡摄取如图所示,在-1.50V下的电吸附导致碳吸附剂的完全再生。

 
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图4

从含有100μg·L -1 As和500 mg·L -1 NaCl的500 mL电解液中,用4.5 mg Darco 1220 对砷进行四级分批吸附/电吸附。程序:(1)无吸附电位的吸附为44.25小时; (2)在+ 1.25V下电吸附26.6小时; (3)在+ 1.50V下电吸附24.25小时; (4)在-1.50V电极吸附21.75小时。

3.2。其他金属存在下的砷

除了在Darco 1220上单独使用砷的电吸附和电吸附之外,还研究了其他金属存在的影响。

图5中总结了仅为六价铬的溶液中的实验系列的结果如图所示,与单独使用砷的情况不同,在没有施加电位的情况下观察到铬的显着正常吸附。通过具有表观前向速率常数t = 0.071h -1和平衡常数c = 1.72 的一级可逆吸附过程充分描述了该响应吸附72小时后达到的浓度为0.66μmol·L -1,相当于铬吸收量为0.220 mg·g -1施加1.00 V阳极电位导致显着加速的铬去除率,这通过具有正向速率常数的一级可逆吸附过程很好地描述,f = 0.145h -1和平衡常数,c = 8.53。施加1.00 V阳极电位25.3小时的电吸附导致铬浓度降低至0.11μmol·L -1,表示平衡摄取量为0.295 mg·g -1

 
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图5

使用150mg Darco 1220(0.3g·L -1),在pH3.7的条件下,从含有100μg·L -1 Cr,500mg·L -1 NaCl的500mL电解质中对Cr进行两阶段吸附/电吸附程序:(1)正常吸附72小时,无施加电位; (2)在+ 1.00V下电吸附25.3小时。

由Deltombe 等人给出的含氯化物溶液的铬的平衡pH-电位图54表明在pH3.7 的液相中铬的主要形式和+ 150mV的氧化电位(典型的非脱气溶液)是Cr 3+和CrOH 2+CHEAQS 53计算得到平衡铬形态为65%Cr 4(OH)6 6 +,22%Cr 3+和13%CrOH 2+(Deltombe 等人54的pH电位图不包括Cr 4( OH)6+)。这些平衡结果表明工作电解质中铬的阳离子形态。因此,在没有施加电势的情况下观察到的铬的吸收表明Darco 1220优先吸附阳离子。这一结论的工作,例如,黄光裕和布兰肯希普,支持55例如,谁报告99-100%汞2+ 11克商业活性炭在pH范围4-5,以及我们与自己的未发表的作品去除Darco 1220上的汞。此外,如图2图4所示,Darco 1220不是没有施加电位的阴离子物种的有效吸附剂。在没有施加电势的情况下优先吸附阳离子Cr(III),在施加1.00V阳极电位时进一步除去铬可能看起来违反直觉。然而,平衡电化学数据表明,在pH值为3.7且氧化电位为1000 mV时,基本上100%的铬变为HCrO -因此,在施加阳极电位时,吸附的Cr(III)阳离子物质被氧化成阴离子Cr(VI)并静电保留是可行的。电池中的强制对流提供了连续的大量Cr(III)源,其可以与碳表面相互作用而被氧化并静电保留,导致铬的进一步去除,如图5所示这与电镀浴中众所周知且有问题(关于电镀)Cr(III)易于阳极氧化成Cr(VI)一致。56此外,将电位从阳极转换为阴极(图5中未显示)),导致体积铬浓度略微增加,进行最大值然后再次开始减少,与阳离子物质的持续吸附一致。Afkhami和Conway也观察到活性炭布上铬的ES也有类似的行为23

图6中显示了类似的两阶段吸附过程的结果,其中砷和铬的初始浓度均为100μg·L -1(分别为1.33mmol·L - 1,1.92mmol·L -1)和吸附剂负载量为0.3 g·L -1如该图所示,在正常吸附期间,通过以0.094μg·L -1 ·h -1的速率发生的零级吸附过程描述了砷的吸收,而铬的吸收是由第一次吸收。有序可逆吸附过程具有明显的前向速率常数f = 0.070 h -1和平衡常数K.c = 1.44。图2中报道的正常吸附过程相比,吸附剂负载从0.25 g·L -1增加到0.30 g·L -1的20%没有加速砷的吸收; 也就是说,图6中观察到的零级摄取率几乎比图2中报告的零级摄取率低70%然而,观察到铬吸附以与不存在砷时相似的速率发生,平衡常数降低。正常吸附过程中砷的吸收减少是由于吸附剂优先吸收铬,导致铬浓度从100μg·L -1降低到40μg·L -1

 
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图6

使用150 mg Darco 1220(pH 3.7)从含有100μg·L -1 As,100μg·L -1 Cr和500 mg·L -1 NaCl的500 mL电解液中分两步分批吸附/电吸附As和Cr ( 0.3 g·L -1)。方案:(1)正常吸附93小时,无施加电位; (2)在+ 1.00 V下电吸附48小时。

如图6所示,施加1.00V阳极电位导致铬和砷的摄取非常相似且增加率约为0.0068μmol·L -1 ·h -1(0.51μg-As·L -1 · h -1和0.35μg-Cr·L -1 ·h -1)。这代表了与图5中单独的铬表现出的行为的显着偏差假设这表明砷 - 铬表面相互作用。图6中+ 1.00V的砷吸收率恒定图2中相同应用电位报告的砷吸收率高约67%。在没有铬的情况下。观察到的1:1,As:Cr摩尔去除率与在电极表面形成具有该化学计量比的不溶性砷 - 铬化合物的假设一致。铬的溶度积(III)是砷酸p ķ SP = 20.11,57,其对应于一个平衡砷浓度6.6纳克·L的-1如上所述,存在显着浓度的Cr 3+是可行的,因此,如果存在形成三邻砷酸根离子AsO 3-的机制,则CrAsO 4是可行的。 可以通过可以描述为“电化学辅助沉淀”形成。

还以与图6类似的方式研究了Ni(II)和Fe(III)ad-离子对砷吸附的影响据报道,另外两种选择的阳离子形成微溶的砷酸盐:Ni 3(AsO 42,p sp = 25.51; 和FeAsO 4,p sp = 20.24。57对于这些实验,初始砷浓度,初始阳离子浓度和吸附剂装填物在1.33μmol·L标准化-1,6.67μmol·L -1,和0.36克·L -1, 分别。吸附24小时后,在1.00V,1.25V和1.50V的阳极电位下进行三次48小时的电吸附。由于所选择的条件与先前使用的条件不同,因此在与Ni(II)和Fe(III)类似的条件下也包括铬。这些共吸附/电吸附实验的结果如图7所示

 
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图7

使用125mg Darco(0.36g·L -1),在pH3.7下,从含有100μg·L -1 As和500mg·L -1 NaCl的350mL电解液中进行四级间歇吸附/电吸附金属离子的初始浓度为6.67μmol·L -1方案:(1)吸附24小时,无施加电位; (2)在+ 1.00V下电吸附48小时; (3)在+ 1.25V下电吸附48小时; (4)在+ 1.50V下电吸附48小时。

这些数据表明,在正常吸附期间,含有初始浓度为6.67μmol·L -1的铬(即As-Cr)的混合物在1.1μg·L -1的所有体系中表现出最高的砷吸收率。·h -1,具有明显的零阶行为。吸附速率的这种增强归因于吸附剂负载增加20%和初始铬浓度增加500%的组合。这些影响的相对贡献是继续调查的主题。

在施加1.00V阳极电位时,As-Fe系统显示出显着的吸收增强。在该系统的这个电位下24小时的电吸附导致体积砷浓度从85.7降低到37.6μg·L -1, 通过近似一级可逆吸附过程,具有明显的前向速率常数,f = 0.050 h - 1表观平衡常数c = 1.32。施加1.25V阳极电位导致所有三个系统的伪一阶响应。然而,最重要的结果是As-Fe系统中砷的去除率低于USEPA MCL的10μg·L -1

在1.50V阳极下继续电吸附再次导致来自所有系统的伪一级响应。在此期间,As-Fe系统中的砷浓度降低到低于GFAA的检测限。As-Ni系统在+ 1.50V的响应导致砷浓度低于As-Cr系统。

在这些As-Cr和As-Ni结果中未观察到与先前讨论的不溶性砷酸盐的预期化学计量一致的摄取比率,因为它们处于图6中的条件下此外,由于通过 GFAAS进行的Fe分析存在问题,因此此处未报告铁的行为。

完成图7中报道的电吸附过程后,施加1.75V阴极电位以研究吸附剂的电化学再生。这些结果如图8所示如图所示,所有三种系统均表现出电吸附,但效率不同。As-Ni和As-Cr体系中的碳吸附剂分别以约25%和50%的效率进行电化学再生。与电吸附的情况一样,As-Fe系统表现出最有趣和显着的行为,最终再生效率超过90%。

 
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图8

完成电吸附程序后在-1.75V下的电吸附如图7所示

使用零价铁(ZVI; Fe(0))作为砷修复技术已经很好地建立并且已经显示出对从水溶液中除去As(III)和As(V)是有效的。5859负责水性砷物质和Fe(0)的腐蚀产物之间复杂的相互作用的基本化学机理是广泛研究的主题。6061该工作中呈现的数据表明,碳电极表面上的铁物质和砷物质之间的相互作用的产物可以通过施加电化学电势而被电极吸附或分解。该观察结果表明ZVI系统可能被电化学再生的可能性。这也提高了电吸附/电吸附可能是使用例如高容量吸附材料浓缩低水平流入物以用于随后的不可逆吸附的可行方法的可能性。

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4。结论

为了更好地研究碳表面上的电吸附/电吸附,Darco 1220 GAC是一种相对无效的正常,无辅助的含水无机砷吸附剂,负载量为0.15-0.30 g·L -1,用于含有大约 100-0.30 g·L -1的电解质中pH 4.5时,100μg·L -1砷。将阳极电化学电势施加到Darco 1220导致通过与电极表面上的富含阴离子的电化学双层的充电相关的电吸附增强的吸收还证明了在施加1.50V阴极电位时可以接近100%的吸附剂再生。

已显示其他金属离子的存在对Darco 1220上的砷的正常,无辅助吸附,电吸附和电吸附具有显着且复杂的影响。含铬体系中的吸收机制已被证明是铬浓度,仍然是正在进行的调查的主题。与含镍体系相比,铬的存在导致更大的吸收,达到+ 1.25V的电吸附电位。然而,将阳极电位增加到+ 1.50V导致As-Ni的砷吸收量大于As-Cr系统。

Fe(III)的存在已经显示出对Darco 1220上的砷的电吸附具有显着的增强效果。在所研究的As-Cr,As-Fe,As-Ni系统中,As-Fe系统表现出最大的吸收。当受到1.75V阴极电位时,砷的再生效率最高。在铁存在下观察到的电吸附行为可能对ZVI修复技术的机制/应用具有重要意义。


(责任编辑:活性炭网)
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