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【科普】在改性香烟过滤嘴中使用木炭进行主流烟气羰基还原

发布日期:2018-11-06 15:30 来源:活性炭网 作者:活性炭网 浏览数:

抽象 羰基化合物是主流香烟烟雾(MSS)中的有害和潜在有害成分(HPHCs)。 羰基化合物,包括甲醛和丙烯醛,以剂量依赖性方式致癌或致突变。 过去的研究表明,通过木炭过滤可显着

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1.简介

香烟烟雾含有7000多种化学成分,包括近70种已知的致癌物质,存在于成分中或在燃烧过程中产生。这些和其他化学物质会导致吸烟者患心脏病和呼吸道疾病,中风,癌症和其他严重疾病(外科医生报告,2014年)。早在20世纪50年代,就已经进行了卷烟设计改造,以减少因接触主流香烟烟雾(MSS)而导致的死亡和疾病。为了实现这一目标,对香烟过滤嘴进行了改进,以选择性地过滤MSS中的有害化合物(Ikeda等,1967 ; Shepherd,1994)。影响MSS选择性过滤的因素包括过滤介质的材料特性和吸附能力,烟雾成分的挥发性和化学性质,以及过滤介质和烟雾成分对彼此的亲和力(George,1968 ; Tiggelbeck,1968) ; 威廉姆森等人,1965年)。MSS的选择性过滤已经实现了与一系列过滤介质的不同程度的有效性,包括活性炭或木炭(Coggins和Gaworski,2008 ; Polzin等,2008),合成聚合物Nother等,2016)),离子交换树脂(Branton等,2011b)和聚合物基吸附剂(Dittrich等,2014 ; McAdam等,2012)。毒理学分析和人类生物标志物研究证明了选择性过滤在过滤卷烟中的效果,选择性过滤介质与过滤卷烟相比(Bombick等,1997 ; Gaworski等,2009 ; Hoffmann等,1976 ; Laugesen和Fowles,2005 ; Roemer等,2004 ; Thayer和Kensler,1964)。

木炭具有高比表面积和多孔性,有助于从MSS中吸附挥发性和半挥发性化学物质,包括醛类,脂肪胺和单环芳香族化合物(Branton等,2009 ; Gaworski等,2009 ; General ,1981 ; Pauly等,1997)。尽管美国市场份额有限(Hoffmann等,2001),但卷烟制造商已经在原型卷烟中进行了炭过滤试验,并在20世纪50年代中期到今天将木炭纳入市售香烟过滤嘴(Barton,1964 ; Farr和Revere,1958 ; 肯斯勒和巴蒂斯塔,1963年 ;Mait和Wickham,1990)。木炭对挥发性MSS成分的过滤效力受木炭的活性,组成,构型和负载的影响。活性较高的木炭MSS HPHC产量高于活性较低的木炭(Mola等,2008)。与非炭过滤卷烟相比,合成炭过滤减少了有毒物质的口腔暴露(Nother等,2016)。木炭过滤已经证明了遗传毒性和细胞毒性的降低(Bombick等,1997 ; Gaworski等,2009 ; Thayer和Kensler,1964))当人类换用木炭过滤的香烟时,观察到人体生物标志物的危害程度降低(Sarkar等,2008)。此外,与非炭过滤卷烟相比,木炭过滤的MSS导致MSS生物活性降低(Hoffmann等,2001),并且有证据表明使用木炭过滤器与传统过滤器相比降低了癌症死亡率(Coggins和Gaworski,2008 ; Muscat等,2005)。

木炭已被包括在各种形式的香烟过滤嘴中,包括分散在醋酸纤维素(在线)中的木炭颗粒(Polzin等,2007)或包含在中心腔内(塞空间塞; PSP)(Branton) et al。,2011b ; Mola et al。,2008)。炭过滤器设计尚未得到系统优化,但PSP过滤器设计可能比其他过滤器设计更有效地去除HPHC,并且随着木炭量的增加,HPHC减少的程度更大(McAdam等,2012 ; Mola等。 ,2008 ; Raker等,1996 ; Rees等,2007 ; Shepperd等,2013 ; Xue等,2002)。因此,较低的木炭负荷仅产生适度的MSS HPHC减少。例如,与没有木炭的香烟相比,含有45毫克木炭的香烟在丙烯醛中的丙烯醛减少了7%到22%。然而,含有较高负荷的120毫克木炭的香烟使丙烯醛减少了73%,表明成分减少是在木炭过滤的剂量反应之后(Polzin等,2008)。

羰基化合物是MSS气相中的挥发性化学物质,其中许多是已知的有害或潜在有害成分(HPHCs)。羰基化合物具有致癌性或诱变性,呈剂量依赖性(Krayzler和Nagler,2015 ; Ryu等,2013 ; Stevens和Maier,2008 ; Swenberg等,2013),致癌(NCI,(2006)和疾病)呼吸系统(Faroon et al。,2008)和心血管系统(Fowles和Dybing,2003)。尽管有证据表明木炭选择性过滤MSS的有效性,但没有研究采用系统的方法来确定逐步增加木炭负荷对目前市场上各种香烟的羰基过滤效率的影响。此外,没有一篇文献评估过木炭过滤对MSS中羰基还原的最大有效性。更少的研究采用加拿大激烈(CI)吸烟方案的方法(Branton等,2011a2011b ; Laugesen和Fowles,2005 ; McAdam等,2012 ; Polzin等,2008 ; Rees等。 ,2007 ; Shepperd等,2013)。这种概念验证研究采用CI吸烟方案来代表消费者对MSS成分的最大潜在接触水平。尽管CI吸烟方案并不代表所有消费者的吸烟行为(Purkis等,2010),但不了解过滤器通风孔的吸烟者可能会用手或嘴堵塞这些洞(Kozlowski和O'Connor,2002) 。此外,虽然CI吸烟方案的通气和抽吸参数可能会改变烟雾的气体 - 颗粒分配,这可能反过来减少烟雾成分的选择性过滤(Laugesen和Fowles,2006 ; Pankow,2001)),世界卫生组织TobReg推荐用于烟草制品开发和测试的CI吸烟方案,因为它提供了现有标准吸烟制度的相对优势和劣势的平衡(WHO,2004))。为了解决有关MSS木炭过滤的这些信息差距,我们调整了10种目前市售卷烟的过滤器,以便在PSP配置中包含预定量的木炭。在CI吸烟方案的固定抽吸计数适应下定量七种羰基(2-丁酮,乙醛,丙酮,丙烯醛,巴豆醛,甲醛,丙醛),以系统地研究木炭过滤对MSS羰基产率的有效性和限制。还量化了总颗粒物质(TPM),焦油,尼古丁,一氧化碳(TNCO)和吸引阻力,以评估木炭过滤对一般卷烟属性的影响。

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2.方法

2.1。物料

活化的椰壳炭(20-40目,1100-1200m 2 / g表面积)购自Fisher Scientific。可燃的醋酸纤维素过滤卷烟于2015年6月从大都市亚特兰大地区的零售店购买(表1)。所有卷烟均储存在-12°C(短期)或-30°C(长期)的冰柜中。

表格1

研究中使用的含木炭香烟的结构特征。

香烟长度等级 木炭 总长度/过滤器长度(未修改) CA1 腔(空间) CA2 修改过滤器 改良香烟








  单位(每支香烟) 毫克 毫米/毫米 毫米 毫米 毫米 毫米 毫米
一个 骆驼过滤器特大号 100 21分之82 10.5 3.0 10.5 24.0 87.0
200     8   29.0 91.0
300     12.3   33.3 94.3
400     16.3   37.3 98.3
  多拉黄金特大号 100 22分之83 11.0 9.3 11.0 31.3 92.3
200     14.3   36.3 97.3
300     18.7   40.7 101.7
400     22.7   44.7 105.7
b 肯特金色大号 100 83 / 24.6 12.3 5.3 12.3 29.9 88.3
200     10.0   34.6 93.0
300     15.7   40.3 98.7
400     19.0   43.6 102.0
d 万宝路红色特大号 100 18分之79 9 5.3 9 23.3 84.3
200     10.0   28.0 89.0
300     14.7   32.7 93.7
400     19.3   37.3 98.3
Ë 天然美国精神绿松石特大号 100 23分之84 11.5 4.7 11.5 27.7 88.7
200     9   32.0 93.0
300     13.0   36.0 97.0
400     17.3   40.3 101.3
F Carlton White 100s 100 三十〇分之九十八 15.0 3.7 15.0 33.7 101.7
200     8.3   38.3 106.3
300     13.0   43.0 111.0
G 万宝路银100s 100 32分之99 16.0 4.3 16.0 36.3 103.3
200     7.7   39.7 106.7
300     12.0   44.0 111.0
H Newport Green Menthol 100s 100 27分之97 13.5 4 13.5 31.0 101.0
200     8.7   35.7 105.7
300     13.0   40.0 110.0
一世 Salem Silver Menthol 100s 100 三十〇分之九十八 15.0 4.7 15.0 34.7 102.7
200     9.7   39.7 107.7
300     13.7   43.7 111.7
Ĵ 温斯顿红100秒 100 32分之97 16.0 4 16.0 36.0 101.0
200     7.7   39.7 104.7
300     12.3   44.3 109.3

未修改和修改的香烟和过滤嘴段长度显示的值是平均测量值(n = 3)。CA1:烟草柱末端醋酸纤维素片段; CA2口端醋酸纤维素片段。

2.2。香烟选择

产品构成流行的卷烟产品,代表了焦油产量,长度和薄荷醇的市场多样性。五种产品为特大号,五种为100种。两种产品是薄荷卷烟。在整个文本中为每个产品分配了用于识别的产品代码(a-j)(表1)。本研究中使用的产品选自50种流行的卷烟产品,其具有'焦油'水平,其先前在CI吸烟方案下量化(Vu等人,2015)。之前报道的焦油产量与本研究报告的相同,因为与所采用的吸烟方案略有不同(第2.4节)。产品特性和焦油产量见补充表1图1分别。

 
包含图片,插图等的外部文件。对象名称为nihms859209f1.jpg
图。1

代表当前市场的50支卷烟的CI焦油产量。在本研究中选择和使用的卷烟产品的焦油产率(黑条)。水平虚线表示总体平均焦油产率。在本研究中用于每种所选香烟的产品代码(a-j)在x轴下方表示。(n = 20)。

2.3。实验卷烟设计与施工

对实验卷烟的过滤段进行了修改,以在PSP配置中的两个醋酸纤维素过滤器塞之间包含一个含有木炭颗粒的中心腔(图2))。对于每种改性香烟,过滤嘴的两个醋酸纤维素(CA)塞部分的长度相等。首先,将香烟过滤嘴垂直于香烟长度切成两半。通过含木炭的空腔将与烟草杆相邻的CA部分与香烟(CA2)嘴端的CA部分分开。将预先称重的木炭装载物放置在CA1和CA2之间,并用无孔接装纸和胶带固定就位,以封闭未改性的香烟接装纸上的通风孔。含木炭的空腔是含有木炭颗粒所需的最小长度。改良的特大号香烟包括100毫克,200毫克,300毫克或400毫克木炭,而改良的100年代香烟包括100毫克,200毫克或300毫克木炭。由于对于特大号卷烟观察到的羰基还原程度,认为在100s卷烟试验中不必包括400mg木炭条件。10种产品中每种产品的未改性卷烟作为对照条件(0mg)。控制香烟过滤嘴没有改变,但所有过滤器通风孔都用无孔胶带覆盖。实验在两个连续阶段进行,其中首先构建和分析特大号卷烟,然后构建和分析100s卷烟。虽然有报道称吸烟过程中释放出木炭颗粒(控制香烟过滤嘴没有改变,但所有过滤器通风孔都用无孔胶带覆盖。实验在两个连续阶段进行,其中首先构建和分析特大号卷烟,然后构建和分析100s卷烟。虽然有报道称吸烟过程中释放出木炭颗粒(控制香烟过滤嘴没有改变,但所有过滤器通风孔都用无孔胶带覆盖。实验在两个连续阶段进行,其中首先构建和分析特大号卷烟,然后构建和分析100s卷烟。虽然有报道称吸烟过程中释放出木炭颗粒(Pauly等,1997),在机器吸烟后观察实验香烟的嘴端并未表明本研究中的木炭释放。在机器吸烟之前,将所有实验和对照卷烟在22℃和60%相对湿度下调节至少48小时。

包含图片,插图等的外部文件。对象名称为nihms859209f2.jpg
图2

改良卷烟设计的示意图。醋酸纤维素塞(CA1和CA2)具有相同的长度。无孔胶带(未图示)缠绕在整个过滤器构造周围,以包含木炭并阻挡任何通风孔。

2.4。吸烟条件

在固定抽吸计数CI吸烟方案下,所有卷烟都在线性吸烟机上吸烟,以代表并在具有最高潜在成分产量的情景中进行比较。对于羰基定量,每个木炭装载机器吸三支香烟。对于TNCO分析,三次重复的每一支香烟机器吸烟,每种情况共计9支香烟。将香烟抽吸到规定数量的抽吸,这比抽吸CI方案所指示的标准3毫米加外包装程序少一次(HC,1999)。尽管对过滤器部分进行了修改,但这种调整是为了确保特定产品的所有卷烟具有相同的烟雾量。每种产品使用的抽吸计数包括在表2表2中AND33

表2

对于特大号产品,TNCO和羰基化合物的CI产率±SD。

木炭 泡芙数 CDR TPM 柏油 尼古丁 CO MEK ACETALD ACET ACRL CROT 形成 支柱















单元 毫克/支 泡芙/支 mm H 2 O. 毫克/支 毫克/支 毫克/支 毫克/支 微克/支 微克/支 微克/支 微克/支 微克/支 微克/支 微克/支
一个 0 9.3 121.6±14.3 41.3±1.8 29±0.8 2.1±0 26.6±1.2 156.3±20.8 1480±40.4 635.3±45.9 128.3±13.6 50.2±2.5 101.8±6.3 173.3±16.9
100 9.3 138.6±4.4(14) 33.1±2.6(-20) 24.3±1.7(-16) 2±0.1(-8) 25.9±1.7(-3) 10.9±9(-93) 564.1±431.3(-62) 109.5±4.9(-83) 15.4±13.7(-88) 2.4 §±1.7(-95) 48.7±37.4(-52) 26.5±20.6(-85)
200 9.3 145.6±11.2(20) 27.8±3.7(-33) 21.8±2.3(-25) 1.7±0.1(-19) 25.6±3.4(-4) 2.4 §±0.7(-98) 275.7±94.2(-81) 19.7 §±1.9(-97) 4.1 § ±0.5(-97) 0.9 §±0.2(-98) 39.2±3.5(-62) 8±1.4(-95)
300 9.3 158.5±4(30) 24.3±1.4(-41) 19.8±1(-32) 1.6±0.1(-27) 23.9±1.4(-10) 2.9 §±0.8(-98) 207.7±126.1(-86) 22.5 §±18.8(-96) § ±2.3(-98) 0.8 §±0.3(-98) 41±3.5(-60) 7.1±3.8(-96)
400 9.3 177.7±16.4(46) 22.3±2.9(-46) 18.8±2.1(-35) 1.4±0.1(-33) 23.4±2(-12) LOD( - 97 36.1 § ±3.4(-98) LOD( - 96 0.4 §±0.04(-100) 0.4 §±0.2(-99) 27.7±5.2(-73) 1.9 § ±0.4(-99)
 
b 0 7 138.5±10.3 28.3±3.6 20.1±1.8 1.4±0.1 22.5±0.6 118±29.9 1310.3±380 385±107.3 112.8±50.3 31±7.3 56.1±14.6 135.7±32.3
100 7 150.2±7.3(8) 21.7±1.5(-23) 16.7±0.6(-17) 1.2±0.1(-14) 20.4±1.6(-9) 9.8±2.9(-92) 580±103.8(-56) 65.5±20.6(-83) 16.5±6.5(-85) 2.1 §±1.1(-93) 41.3±5.9(-26) 21.7±5.5(-84)
200 7 165.1±10.1(19) 21.5±3.7(-24) 16.6±2.2(-17) 1.1±0.1(-24) 22.1±2.3(-2) 2.1 §±1.5(-98) 214.3±88.1(-84) 16.7 §±10.2(-96) 3.1 § ±2.4(-97) 0.8 §±0.8(-98) 29.4±2.8(-48) 7±3.5(-95)
300 7 193±9.9(39) 16.9±1.3(-40) 14±1(-30) 1±0.1(-26) 20.3±1.4(-10) LOD( - 96 65.9±13.7(-95) LOD( - 94 LOD( - 96 0.7 §±0.5(-98) 24.5±5.1(-56) 2.4 § ±0.4(-98)
400 7 196.3±8.9(42) 17.5±1(-38) 14.8±1(-26) 0.9±0(-29) 21.4±0.5(-5) LOD( - 96 24.7 § ±11.9(-98) LOD( - 94 LOD( - 96 0.7 §±0.5(-98) 26.3±5.1(-53) 1.9 § ±1.2(-99)
 
C 0 6 177.9±5.6 22.4±0.4 17.3±0.7 1.2±0.1 19.9±0.3 101.6±14.3 1200±270 418.3±109.6 105.7±33.5 25.4±4.7 54.9±6 115.8±33.3
100 6 194.2±4.7(9) 18.5±1.1(-17) 14.8±0.8(-17) 1.1±0.1(-8) 18.7±1.3(-6) 5±1.8(-95) 396±60.2(-67) 34.6±7.8(-92) 7.4±2.7(-93) 1.5 §±0.9(-94) 31±4.8(-44) 13.6±4.2(-88)
200 6 202±8.5(14) 15.5±1.4(-30) 13.1±1(-30) 1±0.1(-20) 18±0.8(-9) 0.5 §±0.1(-99) 66.7 ± 15.9 (−94) 8.4§ ± 0.9 (−98) LOD(−95) 0.7§ ± 0.4 (−97) 20.5 ± 2.6 (−63) 2.5§ ± 0.7 (−98)
300 6 215.8 ± 3.7 (21) 14.9 ± 0.5 (−34) 12.8 ± 0.6 (−34) 0.9 ± 0 (−23) 18.4 ± 1.3 (−8) 0.6§ ± 0.3 (−99) 71.2 ± 49.5 (−94) LOD(−94) 0.3§ ± 0.1 (−100) 0.6§ ± 0.5 (−97) 21.6 ± 2.4 (−61) 3.0§ ± 1.5 (−97)
400 6 245.4 ± 6.9 (38) 13.9 ± 0.9 (−38) 12.2 ± 1 (−38) 0.8 ± 0 (−33) 18.2 ± 0.8 (−8) LOD(−95) 28.6§ ± 24.4 (−98) LOD(−94) LOD(−95) 0.6§ ± 0.5 (−98) 20.5 ± 7.2 (−63) 1.9§ ± 1.1 (−98)
 
d 0 9.3 115.5 ± 4.2 48 ± 2.7 30.7 ± 1 2.1 ± 0.1 27.9 ± 1.8 192.5 ± 40.3 1820 ± 10 657 ± 213.5 144 ± 21.2 59.5 ± 7.6 66.7 ± 7.2 208 ± 17
100 9.3 130.1 ± 2.6 (13) 36.5 ± 1.5 (−24) 25.4 ± 0.1 (−17) 1.8 ± 0.1 (−14) 26.2 ± 2.1 (−6) 23.1 ± 7.9 (−88) 887.3 ± 114.2 (−51) 178 ± 32.7 (−73) 31.9 ± 4.1 (−78) 4.7 ± 1 (−92) 45.7 ± 7.1 (−31) 43.4 ± 6.2 (−79)
200 9.3 141.2 ± 5.5 (22) 34.8 ± 1.6 (−27) 24.6 ± 0.8 (−20) 1.7 ± 0.1 (−18) 28 ± 1.6 (0) 17.1 ± 13 (−91) 787.7 ± 325 (−57) 111.1 ± 73.9 (−83) 21.2 ± 16.6 (−85) 4 ± 3.4 (−93) 55.9 ± 28.4 (−16) 36 ± 26 (−83)
300 9.3 163.7 ± 2 (42) 31.7 ± 7.5 (−34) 23.1 ± 2.9 (−25) 1.5 ± 0.1 (−29) 28.7 ± 3.8 (3) 1.8§ ± 1.3 (−99) 188.3 ± 61.2 (−90) 14.8§ ± 7.7 (−98) 2.1§ ± 1.6 (−99) 0.6§ ± 0.1 (−99) 29.2 ± 9.5 (−56) 5 ± 2.9 (−98)
400 9.3 182 ± 10.5 (58) 27.8 ± 2.7 (−42) 22.2 ± 1.7 (−28) 1.4 ± 0 (−35) 29 ± 2 (4) 0.5§ ± 0.2 (−100) 110.6 ± 71.8 (−94) LOD(−96) 1.1§ ± 0.7 (−99) 0.5§ ± 0.2 (−99) 23.8 ± 1.5 (−64) 3.5§ ± 1.5 (−98)
 
e 0 17 141.3 ± 9.2 62.8 ± 4.7 41.3 ± 1.7 4.4 ± 0.2 32.8 ± 3 215.3 ± 8.1 1950 ± 130 724 ± 33.1 130.3 ± 6.4 72.1 ± 12.7 108.1 ± 10.4 231.7 ± 21.9
100 17 149.4 ± 4.8 (6) 56.4 ± 4.6 (−10) 37.8 ± 1.9 (−8) 4 ± 0.1 (−8) 30.7 ± 4.7 (−6) 66.6 ± 11.8 (−69) 1470 ± 100 (−25) 373 ± 123.4 (−48) 51.1 ± 7.3 (−61) 15.1 ± 6.4 (−79) 90.8 ± 20.2 (−16) 97.3 ± 15.5 (−58)
200 17 168 ± 11.6 (19) 54.7 ± 8.6 (−13) 37.5 ± 5 (−9) 3.8 ± 0.3 (−13) 36.6 ± 3 (12) 20.8 ± 4.3 (−90) 1020 ± 80 (−48) 139 ± 14.8 (−81) 19.4 ± 0.6 (−85) 4.4 ± 1.1 (−94) 56.2 ± 5.5 (−48) 43.5 ± 1.1 (−81)
300 17 182.7 ± 1.3 (29) 47.3 ± 3.9 (−25) 33.9 ± 2.4 (−18) 3.5 ± 0.1 (−20) 34.1 ± 0.7 (4) 8.2±5.6(-96) 597.3±124.6(-69) 69.9±35.6(-90) 10.3±4.3(-92) 2.6±1.9(-96) 40.5±12.1(-63) 20.2±6.1(-91)
400 17 196.9±4.2(39) 45±2.9(-28) 32.9±1.5(-20) 3.3±0.1(-25) 35.5±2(8) 1.0 §±0.7(-100) 332±101.7(-83) 18.0 §±10(-98) 1.7 § ±1.3(-99) 0.7 §±0.7(-99) 31.5±4.9(-71) 7.1±0.7(-97)

括号中与控件的百分比变化舍入为最接近的整数。基于定量限制的斜体变化百分比

(LOQ)。没有SD的数字表示定量限。

§低于LOQ的值。LOD:值<检测的检测限。

(CDR:吸烟阻力; n = 3; MEK:2-丁酮,ACETALD:乙醛; ACET:丙酮; ACRL =丙烯醛; CROT =巴豆醛; FORM =甲醛; PROP =丙醛)。

表3

对于100s产品,TNCO和羰基化合物的CI产率±SD。

木炭 泡芙数 CDR TPM 柏油 尼古丁 CO MEK ACETALD ACET ACRL CROT 形成 支柱















单元 毫克/支 泡芙/支 mm H 2 O. 毫克/支 毫克/支 毫克/支 毫克/支 微克/支 微克/支 微克/支 微克/支 微克/支 微克/支 微克/支
F 0 8 177.5±2.6 33.2±3.4 21.8±1.8 1.6±0.1 28.7±3.6 149±12 1680±181 538±83.3 143±14 45.8±3.8 81.6±12.3 179±14
100 8 202.5±9.4(14) 24.2±1.8(-27) 17.2±1(-21) 1.3±0.1(-17) 27±1.8(-6) 25.6±16.1(-83) 907±499(-46) 130±75(-76) 32.3±21.1(-77) 7.3±0.9(-84) 44.8±16.1(-45) 47.2±27.1(-74)
200 8 228.8±11.3(29) 18.7±2.6(-44) 14.6±2(-33) 1.1±0.1(-31) 24.4±2.2(-15) LOD( - 97 172±78.9(-90) LOD( - 91 LOD( - 97 LOD( - 95 30.3±6.5(-63) 6.3±1.3(-96)
300 8 198.3±9.5(12) 15.1±1.8(-54) 12.8±1.5(-41) 0.9±0.1(-41) 22.9±2(-17) LOD( - 97 136±31.1(-92) LOD( - 91 LOD( - 97) LOD( - 95 24.2±2.5(-70) LOD( - 97
 
G 0 8 186.6±5.1 21.8±2 17.7±1.6 1.2±0.1 22.9±2 128±13.4 1290±117 439±25 107±11.6 34.9±2.3 55.4±11.6 141±18.2
100 8 190.8±6.4(2) 20±1.1(-8) 16.1±0.9(-9) 1.1±0.1(-7) 24±1.9(5) 15±6.8(-88) 478±353(-63) 96.5±54.5(-78) 20.6±7.4(-81) 3.9±0(-89) 27.4±9.1(-51) 34±12.2(-76)
200 8 208±14.2(11) 16.7±1.6(-24) 13.8±1.2(-22) 1±0.1(-17) 22.1±1.9(-3) LOD( - 96 112±35.2(-91) LOD( - 89 LOD( - 95 LOD( - 93 21.5±14.4(-61) 6.9±0(-95)
300 8 233.7±6.9(25) 14.3±1.5(-34) 12.3±1.2(-30) 0.9±0(-29) 21.6±3.3(-6) LOD( - 96 71.1±1.6(-94) LOD( - 89 LOD( - 95 LOD( - 93 20.9±1.2(-62) LOD( - 96
 
H 0 8 118.9±3.4 33.7±1.8 26.7±0.9 1.9±0.1 24.5±1.7 153±8.1 1520±159 544±45.2 127±8.1 42.2±3 99.2±8.2 167±6.5
100 8 139.5±0.8(17) 31.1±4(-8) 24.5±2.6(-8) 1.8±0.1(-3) 25.9±3.3(6) 15.8±4(-90) 671±28.6(-56) 109±39.5(-80) 22.7±2.3(-82) 3.8±0.2(-91) 66.3±12.4(-33) 35.5±4(-79)
200 8 155.8±3.8(31) 27.5±2.2(-18) 22.7±1.5(-15) 1.6±0.1(-14) 26±2.6(6) 5.6±0(-96) 213±109(-86) 56.3±28.1(-90) 7.6±0(-94) LOD( - 94 43.9±2.8(-56) 9.8±4.9(-94)
300 8 172.2±1.9(45) 24±0.9(-29) 20.1±0.9(-25) 1.4±0.1(-25) 25.3±0.7(3) LOD( - 97 115±71.3(-92) 64.3±0(-88) LOD( - 96 LOD( - 94 40±6.1(-60) 6.8±0(-96)
 
一世 0 11 211±17.6 34.5±2.4 23.3±0.9 1.5±0 34.5±0.5 151±38.7 1900±474 596±158 169±42.7 53±10.4 72.3±25.7 200±34.1
100 11 211.4±10.4(0) 32.8±0.6(-5) 21.5±1.1(-8) 1.4±0(-5) 34.8±2.3(1) 35.9±10.4(-76) 1110±115(-42) 196±27.9(-67) 47.7±11.1(-72) 7.6±2.2(-86) 57±7.6(-21) 63.8±17.3(-68)
200 11 236.6±17.9(12) 26.3±5.3(-24) 18.6±2.5(-20) 1.2±0.1(-18) 33.5±4.5(-3) 6.9±0(-95) 391±153(-79) 60.3±0(-90) 9.2±4(-95) LOD( - 95 33±3.7(-54) 13.1±7.8(-93)
300 11 246.7±27.2(17) 20.2±4(-41) 15.6±2.3(-33) 1±0.1(-31) 32.5±5.1(-6) LOD( - 97 229±34.7(-88) LOD( - 92 LOD( - 97 LOD( - 95 29.3±7.1(-59) 6.2±0.6(-97)
 
Ĵ 0 9 130±6.4 28.3±1.3 22.5±0.8 1.8±0 24±1.6 136±9.3 1270±229 511±51.2 108±10.5 38.5±2.9 76.2±15.2 140±8
100 9 133.4±12.7(3) 22.9±4.4(-19) 18.9±3.1(-16) 1.5±0.1(-14) 22.9±3.7(-5) 17.1±9.6(-87) 576±193(-55) 99.4±62.9(-81) 20.7±11.8(-81) 5.3±1.5(-86) 59.6±8.6(-22) 30.8±13.9(-78)
200 9 162.6±9.8(25) 21.9±2.6(-23) 18.5±1.7(-18) 1.4±0.1(-19) 24.6±2.5(2) LOD( - 96 140±16.8(-89) 48.8±0(-90) LOD( - 95 LOD( - 94 39.3±4.7(-48) LOD( - 96
300 9 179.5±6.8(38) 18.1±3.9(-36) 15.6±3.1(-31) 1.2±0.2(-33) 21.2±5.7(-12) LOD( - 96 93.1±24.1(-93) 31.5±0(-94) LOD( - 95 LOD( - 94 40.8±11.2(-46) LOD( - 96

括号中与控件的百分比变化舍入为最接近的整数。基于定量限制的斜体变化百分比

(LOQ)。没有SD的数字表示定量限。

§低于LOQ的值。LOD:值<检测的检测限。

(CDR:吸烟阻力; n = 3; MEK:2-丁酮,ACETALD:乙醛; ACET:丙酮; ACRL =丙烯醛; CROT =巴豆醛; FORM =甲醛; PROP =丙醛)。

2.5。羰基测定

羰基分析基于最近公布的关于香烟MSS中7种羰基化合物的衍生化和定量的方法(Ding等,2016)。在吸烟之前,剑桥滤垫(CFP)用衍生化试剂预处理。根据线性吸烟机上的固定抽吸计数CI吸烟方案,通过处理过的垫抽吸香烟。将MSS羰基化合物衍生化并收集在预处理的CFP上。在溶剂中提取衍生的羰基化合物,将等分试样稀释并注入与三重四重质谱仪(UPLC-MS / MS)偶联的超高压液相色谱中。

2.6。物理参数确定

使用游标卡尺手动测量香烟棒长度和过滤嘴塞。在将每根香烟组装到过滤嘴段之前,使用分析天平手动称重每根香烟的木炭量。在C 2仪器(Cerulean; Milton Keyes,UK)上测量卷烟拉伸阻力

2.7。TNCO仪器和分析

先前描述的用于TNCO测定的标准程序仅使用很少的修改。简而言之,每个样品3支香烟的MSS的气相和颗粒相分别收集在气相收集袋和CFP上。使用内置的COA205非分散IR分析仪从气相收集袋测定CO的体积百分比(%CO)。通过计算吸烟前后CFP的重量差除以每个吸烟吸烟的数量,通过重量分析确定总颗粒物质(TPM)。然后通过在160rpm下轻轻摇动30分钟,用20mL提取溶液(含有约0.1mg / mL茴香脑和1mg / mL甲醇ISTD的异丙醇)提取TPM。一片空白,条件CFP与烟雾样品同时提取用于背景水减法。然后分别通过气相色谱 - 火焰离子化检测(GC-FID)和GC-热导检测(GC-TCD)分析提取物的尼古丁和水。使用10种不同的分析物浓度(对于尼古丁为0.004至1.0mg / mL,对于水为0-5.0mg / mL)构建校准曲线,相对于分析物与内标的面积比作图。校准曲线的线性回归分析(1 / X称重)提供斜率和截距,从中可以计算未知样品提取物的尼古丁和水浓度。乘数(即 然后应用每CFP熏制的香烟数除以所用的提取溶液体积计算尼古丁和水的量,单位为mg /香烟。然后从所有样品中减去确定的空白CFP的水含量。最后,通过从TPM中减去测定的水和尼古丁含量得到焦油含量。

2.8。统计分析

双尾学生t检验用于确定每次加载木炭时羰基还原的统计学意义。对于每种长度等级(特大号或100s)的所有卷烟的每种羰基的平均产量,比较每种木炭装载量与不含木炭的特大号或100s卷烟的羰基产率(表4)。测试使用名义显着性水平α= 0.05,当p≤0.05时,结果被认为是显着的。

表4

与未改性卷烟相比,卷烟抽吸阻力,TNCO和羰基产率的p值。双尾学生在长度等级内所有产品中指定木炭水平的对照卷烟和改良卷烟的平均成分收益率之间的t检验。

长度等级 木炭(mg) CDR TPM 柏油 尼古丁 CO MEK ACETALD ACET ACRL CROT 形成 支柱
特大号 100 0.409 0.480 0.527 0.788 0.634 5.73E-04 0.01 0.0019 1.07E-05 0.0016 0.13 0.0010
200 0.136 0.356 0.430 0.646 0.973 1.44E-04 0.0017 1.27E-04 4.12E-06 8.21E-04 0.02 1.66E-04
300 0.02 0.183 0.256 0.475 0.819 4.14E-04 6.24E-05 0.0012 1.28E-06 6.91E-04 0.0052 6.48E-05
400 0.006 0.130 0.216 0.379 0.912 0.0075 1.49E-05 <0.001 * 9.64E-06 6.46E-04 2.13E-03 5.02E-05
 
100S 100 0.665 0.265 0.229 0.388 1.000 5.33E-08 0.0015 1.43E-06 4.35E-05 2.80E-06 0.03 1.24E-05
200 0.202 0.034 0.058 0.081 0.790 1.35E-05 6.93E-06 9.32E-06 0.0015 <0.001 * 6.64E-04 6.46E-06
300 0.108 0.004 0.007 0.009 0.473 <0.001 * 3.03E-06 1.13E-04 <0.001 * <0.001 * 4.95E-04 4.17E-04

p值基于LOD以上的均值。<0.001

*基于LOQ。粗体值表示等于或低于α= 0.05水平的统计显着性。

(CDR:吸烟阻力; n = 3; MEK:2-丁酮,ACETALD:乙醛; ACET:丙酮; ACRL =丙烯醛; CROT =巴豆醛; FORM =甲醛; PROP =丙醛)。

去:

3.结果

3.1。炭过滤以剂量依赖性方式降低羰基产率

所有卷烟的MSS羰基产率都是量化的(图3)。对于每种产品,随着木炭质量的增加,观察到所有羰基化合物的显着减少。对于对照产品,乙醛含量最高,其次是丙酮,其余五种羰基含量较低。尽管观察到甲醛产量显着降低(在100mg木炭中中值减少32%),但木炭过滤对甲醛产率的影响在其他羰基化合物的产率中最不显着(在100mg木炭下中值减少80.5%)。与对照产品相比,羰基产率的降低百分比列表为特大号(表2)和100s产品(表3)。

 
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图3

在(A)特大号和(B)100s产品对照和含木炭香烟的MSS中,CI羰基产率。缺失的数据点表示低于测定检测限的值。(n = 3)。

对照和100mg木炭条件之间羰基产率的最大幅度下降,除甲醛外,所有羰基的p≤0.01,其中对于特大号产品p = 0.13,对于100s产品p = 0.03。值得注意的是,在对照和100毫克木炭条件下,在特大号和100克产品中,巴豆醛分别平均下降了91%和87%。对于特大号产品,对照和100毫克木炭条件下巴豆醛的绝对产率从42.9微克/克降至5.6微克/克,减少了7倍多。同样,对于100s产品,对照和100mg木炭条件之间的绝对巴豆醛产率从47.6μg/ cig降低到5.2μg/ cig,降低了9倍。

在特大号和100年代产品中,100毫克经过炭过滤的卷烟的丙烯醛产量平均下降了81%至79%。对于含有100毫克木炭的特大号产品,绝对丙烯醛产量减少了四倍以上,从130.8微克/克到28.8微克/克。同样,对于含100毫克木炭的100s产品,绝对丙烯醛产量平均下降了五倍,从124.2μg/ cig降至24.5μg/ cig。

使用200毫克木炭时,所有特大号产品中所有羰基化合物的累积减少量均增加(除甲醛外所有羰基化合物p <0.01,p = 0.02)和100s产品(p≤0.0015)。例如,对照100s卷烟,含有200毫克木炭的特大号和100克产品的巴豆醛产率分别下降了96%和94%。在200毫克木炭水平,几个数据点低于定量限(图3)。

使用300毫克木炭,羰基水平进一步降低或与200毫克水平观察到的相比保持相对一致,因为随着木炭含量的增加,几种羰基化合物的减少开始接近100%。例如,使用300毫克木炭,所有特大号产品中巴豆醛的累积减少量平均为98%,平均而言,所有100种产品的减少率为94%,仅略高于或类似于96%和对于200mg木炭条件观察到94%的累积减少百分比。对于含有300毫克木炭的特大号产品,所有羰基化合物的产率均显着低于对照组(对于除甲醛外的所有羰基化合物,p≤0.001,其中p = 0.005)。对于含有300毫克木炭的100s产品,所有羰基化合物的产率均显着低于对照组(p <0.001)。

使用400毫克木炭时,特级香烟的羰基含量接近定量限(除乙醛外,所有羰基的p <0.001,其中p = 0.0075)。然而,对于400mg木炭条件观察到的许多羰基水平低于检测测定的LOD,表明额外的木炭进一步降低了羰基水平,尽管这些水平比对照的水平低98%。

3.2。经过炭过滤的卷烟的TNCO产量没有显着下降

对于特大号(图4A)和100s(图4B)卷烟,TPM和TNCO产量被量化在任何规定的木炭量下,对照和经过炭过滤的特大号卷烟之间的平均TPM或TNCO产量没有统计学显着的降低。对于100s卷烟,含有100毫克木炭和对照卷烟的卷烟的TPM和TNCO没有显着降低。然而,对于200mg和300mg木炭,与100s香烟的对照相比,TPM在统计学上显着降低(分别为p = 0.03和p = 0.004)。此外,在100s卷烟(300 mg)的最高木炭水平下,相对于对照,焦油(p = 0.007)和尼古丁(p = 0.009)的统计学显着降低。图5显示了在炭过滤的香烟中TNCO(深色阴影条)和羰基(浅色阴影条)水平相对于特大号(图5A)和100s(图5B)产品中的对照香烟的相对减少百分比在用100毫克木炭过滤的所有产品中,焦油和尼古丁的中位数减少分别为16%和8%。相比之下,使用200毫克木炭,焦油和尼古丁的中位数减少分别为20%和19%。

 
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图4

CI TPM和TNCO在(A)特大号和(B)100s产品对照和含木炭香烟的MSS中产生。(误差线为SD; n = 3)。

 
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图5

与未经修饰的对照TPM,TNCO(深色阴影)和羰基(浅阴影)相比,在特大号(A)和100s(B)炭过滤香烟的MSS中减少百分比。(误差线为SD; n = 3)。

3.3。在特大号卷烟中较高的木炭含量下,卷烟抽吸阻力增加是显着的

卷烟抽吸阻力是衡量卷烟长度上的压差,与吸烟行为相关,并影响膨化地形和消费者对卷烟的接受程度。在这项研究中,对于特大号(图6A)和100s(图6B)对照和经过炭过滤的香烟量化了卷烟抽吸阻力吸阻在列表2AND33分别为特大号和100年代的香烟。在特大号卷烟中,100毫克或200毫克木炭装载的抽吸阻力没有显着增加。与较高的木炭载量300 mg和400 mg(分别为p = 0.02和p = 0.006)相比,抽吸阻力显着增加。在任何木炭装载量下,100s卷烟的阻力没有显着增加。表4列出了所有吸引阻力比较与特大号和100s卷烟的对照卷烟的P值

 
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图6

特大号(A)和100s(B)对照和改性炭过滤香烟的吸烟阻力。(误差线为SD; n = 3)。

去:

4。讨论

当流行的卷烟产品的过滤器被改性为含有规定量的木炭并在强烈的吸烟条件下吸烟时,羰基化物显着减少。另外,与所评价产品的羰基产率变化相比,TNCO产率和压降的变化相对有限。

4.1。通过炭过滤还原羰基

在所有分析的产品中,炭过滤对羰基产率的影响相似,并且随着木炭质量的增加,羰基产率降低(图3)。对于所有产品,即使在最低的木炭负载量(100 mg)下,所有羰基化合物都有大幅减少。改性香烟的空间部分需要大约3毫米以容纳100毫克木炭,这表明可以通过对香烟设计和外观的微小改变来实现显着的羰基还原。

羰基化合物的减少随着木炭负荷的增加而增加,并且在所有产品和除甲醛之外的所有羰基化合物的较高木炭负载量下降低约99%。如先前所证明的(Branton等人,2011b ; Dittrich等人,2014),甲醛的减少程度低于其他羰基化合物。布兰顿等人。提出其在室温下相对较高的蒸气压可以减少木炭对甲醛的吸收(Branton等,2011a2011b)。此外,几个人已经注意到MSS甲醛定量的难度,值得进一步研究,因为它涉及主流烟雾的木炭过滤(Parrish和Harward,2000Thomas和Koller,2001)。我们也意识到甲醛和乙醛交替反应的可能性,这可能导致反应产物(分别为甲二醇和乳腈)的形成,挥发性降低(Dube和Green,1982 ; Johnson等,1966 ; Rickert等。 。,2007 ; 苏格拉底,1969年)。因此,甲醛和乙醛的测量值可能略微低于烟雾中这些成分的绝对量。尽管如此,木炭过滤与对照条件下甲醛和乙醛产量的差异表明所检测的所有成分都显着减少。尽管本研究表明,在过滤炭的香烟中乙醛的大量减少,但可能需要使用替代过滤材料来获得类似的甲醛减少量,改变木炭颗粒的构型和组成可以改善从MSS中去除更广泛的挥发性醛类(Branton等2009,2011a)。此外,未来的研究可能需要使用替代量化方法来优化木炭过滤嘴香烟的MSS中的甲醛检测。因此,观察到的木炭有限的甲醛去除效率的趋势可能是由于甲醛的化学和物理性质及其与木炭的相互作用,值得进一步研究。

装载180毫克木炭是已发表研究中发现的最高木炭负荷,该研究分析了CI吸烟方案下木炭过滤卷烟的烟雾成分(Polzin等,2008 ; Rees等,2007)。Polzin等人。从四种商业上可获得的测试市场炭过滤的香烟原型中量化几种挥发性烟雾成分和TNCO的产量,其中一种使用PSP过滤器形式的180mg木炭。加入180毫克木炭,MSS含有574.4微克/克乙醛和64.3微克/克丙烯醛。相比之下,含有非木炭的对照卷烟的MSS含有1221μg/ g的乙醛和235.3μg/ g的丙烯醛。因此,180mg木炭从香烟MSS中除去53%的乙醛和73%的丙烯醛。

尽管Polzin的工作与本研究之间存在实验差异,但先前工作中乙醛和丙烯醛的减少与此处观察到的结果一致。为了说明这一点,将本研究中含有100 mg和200 mg木炭的卷烟MSS中乙醛和丙烯醛的减少量与Polzin等人用180 mg木炭观察到的乙醛和丙烯醛的减少量进行了比较。在这里,100 mg木炭从所有产品中去除50%的乙醛(1542.1μg-764.0μg)和80%的丙烯醛(127.5μg-26.7μg)。使用更高的200 mg木炭负载量,从所有产品的MSS中除去78%的乙醛(1542.1μg-339.3μg)和92%的丙烯醛(127.5μg-10.2μg)。这些结果与先前报道的研究一致,并表明大部分(>Polzin等,2008 ; Rees等,2007)。

4.2。TNCO清除

我们评估了对照和木炭过滤卷烟的TNCO产量,因为它们是香烟烟雾的重要特性(1988; Gunby,1988)。正如预期的那样,CO在任何负荷下都不受炭过滤的显着影响,因为木炭与气态CO的去除无关。随着所有产品中木炭含量的增加,焦油和尼古丁含量在一定程度上下降,而木炭对焦油和尼古丁的去除效果不大。由于木炭过滤的非选择性的良好记录,适度去除焦油和尼古丁并不令人惊讶(Rahman等,2006))。羰基化物的大量减少而没有比例的TNCO减少表明,特别是对于较低的木炭负载条件,羰基化合物的大量减少可能不会影响尼古丁的输送。

4.3。吸烟阻力

尽管改性卷烟旨在为MSS中的羰基炭炭过滤提供概念验证,但我们分析了拉伸阻力以确定木炭夹杂物是否会导致改性卷烟的技术设计限制。我们观察到仅在较高的木炭负荷(300mg和400mg)下吸引阻力的统计学显着增加。木炭过滤的公认限制是吸引阻力增加的可能性使得香烟不令消费者感到不愉快(Raker等,1996)。50种目前市场上流行的卷烟的吸引阻力(Vu等,2015)介于83 mmH 2O和194 mmH 2之间O(未发表的数据)。在这种情况下,几种含木炭香烟具有在当前市售香烟中没有过滤器改性的抽吸阻力范围内的抽吸阻力值。例如,用100毫克木炭改性的产品a,d和j具有139 mmH 2 O,130 mmH 2 O和133 mmH 2 O的拉伸阻力值,每个都在以下观察到的拉伸阻力范围内。目前上市的卷烟。因此,与目前市售的卷烟相比,经过改良以含有100毫克,在某些情况下含有200毫克和300毫克木炭的几根卷烟显示出显着的羰基还原,同时仅产生适度的吸引力。

减少暴露的卷烟可能需要整合互补的设计修改技术,以减少对健康的危害。已经研究了几种卷烟设计改编,包括增加的烟雾稀释,新型烟草替代品,交替过滤吸附剂和交替过滤丝束增塑剂,它们对成分减少的综合影响(Dittrich等,2014 ; Liu等,2011 ; McAdam)等,2011年2012年)。此外,可以优化过滤器配置和设计,以实现成分降低的目标水平。通常,为了实现挥发性烟雾成分的最佳减少,烟雾与木炭颗粒或替代吸附剂表面之间的相互作用应该最大化(Branton等人,2009)。实现这一目标的方法包括优化过滤器设计格式,以确保烟雾通过足够密度的木炭床,避免空腔区域内空洞的空间(Pauly等,1997))。包括交替的高表面积纳米材料(例如碳纳米管)可以产生类似的羰基还原,而不会不利地影响拉伸阻力或其他关键设计参数。此外,有关木炭过滤对烟味的影响的更详细信息将有助于设计减少暴露的卷烟。到目前为止,已经使用具有替代风味系统的原型炭过滤香烟,例如编织在过滤器中的调味棉线和可压碎的薄荷脑珠,以提高可接受性或克服由木炭过滤引起的风味变化(Gordon等,2011) ; Rees等,2007 ; Strasser等,2013)。

虽然机器产量提供了对人类吸烟者暴露于成分的洞察力,但没有毒理学和人体生物标志物研究,潜在的暴露减少不能单独用于确定本研究中减少暴露卷烟的健康结果。因此,尽管在本工作范围之外,对产品保质期和稳定性以及消费者感知和行为研究,毒性研究和人体生物标志物水平的进一步研究将有助于预测消费者可能预期的健康结果。使用减少暴露的产品。最终,可以配制技术或改编的组合以构建减少暴露的香烟而不牺牲消费者的可接受性。此处介绍的概念验证可能会告知设计用于消费者使用的减少暴露的卷烟。

这项工作表明,在不同时对其他卷烟设计参数做出广泛牺牲的情况下,有可能大幅减少选择的有害烟雾成分。综合起来,这些数据表明可以实现可实现的卷烟设计修改,可以减少对某些羰基化合物的暴露。在较高的木炭装载量下,改性卷烟的羰基产率提高了我们对可燃卷烟中木炭过滤效用的理解以及与此类改性相关的限制,因为几种羰基化合物在高负荷下几乎完全从MSS中除去。这里获得的知识也可用于为可能进一步降低香烟烟雾中其他HPHCs产量的技术提供信息。


(责任编辑:活性炭网)
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