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【研究】用磁性改性活性炭和纳米磁性氧化铁去除水中的结晶紫

发布日期:2018-11-10 11:39 来源:活性炭网 作者:活性炭网 浏览数:

由纳米磁性氧化铁合成的磁性改性活性炭用于从水溶液中快速有效地除去结晶紫。 纳米吸附剂的扫描电子显微镜(SEM)图像显示吸附剂的平均尺寸小于100nm。 研究了影响吸附过程的各种

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介绍

大量染料在各种工业中生产和应用。少量染料(少于1ppm对于某些染料)的水是可见的[ 12 ]。由于废水中的大部分染料对光和氧化都很稳定,而且对好氧消化也有抵抗力,因此它们会破坏水生生物[ 3 ]。

结晶紫(CV)是用于各种目的,包括生物染色剂,皮肤病学剂,兽药,添加剂家禽饲料抑制霉菌,肠道寄生虫传播的合成基本阳离子染料,和纺织印染行业等[ 45 ]。它是一种诱变剂,有丝分裂毒,并且还证明了有效的致癌物质[ 67 ]。

各种处理进行用于从废水中去除染料包括吸附和吸附[开发8 - 10,化学和电化学氧化[] 11 - 13 ],膜分离工艺[ 14 ],光降解[ 15 ]等。

磁分离技术已在环境技术中发现重要应用。在吸附过程中,磁性吸附剂在吸附过程后可以很容易地从溶液中分离出来[ 16 ]。吸附剂的磁化如花生壳[ 17 ],锯末[ 18 ],面包酵母细胞[ 19 ],活化椰壳20]研究了去除染料和其他伴随物。由于活性炭是最有用的去除染料的吸附剂之一,在本研究中,它被纳米磁性氧化铁改性,可快速有效地去除结晶紫。SEM图像表明吸附剂颗粒的尺寸为纳米级。研究了吸附结晶紫的吸附效率。研究了吸附过程的影响参数。得到了结晶紫在磁性改性活性炭上的热力学和动力学吸附参数; 在以前的研究中没有报道它们。为了比较研究,合成了纳米磁性氧化铁(用于活化的磁化)并用作吸附剂。

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材料和方法

试剂

活性炭购自BDH Ltd Poole England。结晶紫染料来自德国默克达姆施塔特。本研究中使用的所有其他化学品均为高纯度,无需进一步纯化即可使用。所有实验均使用双蒸水。

吸附剂

用参考文献[ 21 ]中描述的略微改进的方法合成磁性改性的活性炭将1g活性炭与150ml氢氧化钠0.5mol / l接触30分钟,并通过搅拌器充分混合。然后,将其加热至沸腾。50ml含有Fe(NO 330.2M和FeSO 4的溶液快速加入0.1M。将混合物转移到蒸馏烧瓶中回流2小时。通过磁体收集磁性改性的活性炭,然后用水,甲醇和丙酮洗涤数次以除去过量的氢氧化钠。然后将其置于80℃的烘箱中干燥12小时。1中显示了磁性改性活性炭的扫描电子显微镜(SEM)图像,  表明合成磁性颗粒的尺寸小于100nm。

包含图片,插图等的外部文件。对象名称为40201_2015_156_Fig1_HTML.jpg
图1

合成的磁性改性活性炭的SEM图像。

吸附程序

用10ml结晶紫溶液(5mg / l)进行批量吸附实验,用于1-10mg吸附剂,1至10分钟接触时间,3-9pH,和20,30和40℃。

通过硝酸和氢氧化钠溶液的预期值调节溶液的pH。通过UV-vis分光光度计在593nm波长下进行染料浓度分析。

从溶液中除去染料的百分比通过以下等式计算:

 = C.0C.一世C0× 100
1

 

0和C i分别是结晶紫溶液的初始浓度和最终浓度。以下公式用于计算吸附剂吸附的染料量:

qËC0C.Ë ×vw ^
2

 

其中q e是吸附容量(每克吸附剂吸附染料的mg),C e是染料的平衡浓度(mg / l),v是溶液的体积(l),w是吸附剂的质量(g) 。

动力学研究

将伪第一和伪二阶模型应用于吸附动力学研究。Lagergren的一阶速率方程用于吸附:

记录qËqŤ =logqË -k12.303Ť
3

 

其中q e和q t分别是在平衡和时间t(mg g -1吸附的染料质量,k 1是一级反应速率常数(min -1)。基于Ho-Mckay方程使用伪二阶方程:

ŤqŤ1ķ2q2Ë1qËŤ
4

 

其中k 2是二级反应速率平衡常数(g mg -1  min -1)。

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结果和讨论

优化

吸附剂用量

由于吸附剂的剂量可以强烈影响吸附容量,因此用不同剂量的吸附剂(1-10mg)进行吸附过程。2中所示的获得结果  表明,增加吸附剂的量会增加接触表面积和可交换位点,然后增加染料的去除百分比。

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图2

吸附剂用量对吸附率的影响。

联系时间

接触时间是影响间歇吸附过程的重要因素之一,因此研究了1~10 min的接触时间以去除染料。得到的数据如图3所示  这种合成的纳米磁性吸附剂可以非常快速地去除结晶紫,因此,在10分钟内去除了90%以上的染料,此时吸附过程达到饱和。

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图3

接触时间的影响。

结晶紫溶液的pH值

为了研究pH对吸附剂的影响,将pH范围调节在3和9之间。实验日期表明,在pH9下染料的去除是如此有效。图  4显示了pH对去除结晶紫的影响。像结晶紫阳离子染料物在碱性pH [吸附在活性炭表面2223 ]。

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图4

pH值的影响。

染料溶液的温度

在从27℃(作为环境温度)开始到70℃的不同温度范围内检查染料去除。将10毫升5毫克/升的染料溶液与0.01克磁性改性的活性炭在pH 5,27,40,50,60和70℃下接触5分钟。

热力学参数,ΔS 0和ΔH 0从艾林的情节计算; log Kc对比1 / T(图  5)。

记录K.CΔ 小号02.303 R.Δ ħ02.303 R.1Ť
ķCC.一个dCË
6

 

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图5

Eyring的吸附过程图。

当K C是平衡常数时,C ad和C e分别是吸附剂和溶液中染料的平衡浓度,T是以开尔文表示的温度,R是气体常数。然后,ΔG 0 S IN不同的温度分别由下式确定:

Δ ģ 0 = -2.303 ř Ť登录ķ Ç
7

 

获得的热力学参数列于表  1中自由能(ΔG负值0)表示的染料去除和吸附过程的自发性质的可行性。ΔH0的证实结晶紫在磁性改性活性炭上的吸附是吸热过程。正ΔS 0表明到纳米吸附剂结晶紫的亲和力。

表格1

结晶紫吸附在磁性改性活性炭上的热力学参数

温度。(K) ΔG 0 (千焦/摩尔) ΔS 0 (千焦耳/ mol.K) ΔH 0 (千焦/摩尔)
300 -6.14 0.055 10.22
313 -7.03
323 -7.51
333 -8.05
343 -8.50

动力学研究

为了确定吸附动力学,通过分别与伪一级和二级动力学相关的方程式(3)和(4评估结果图  6a和b示出了通过伪一阶和二阶方程的拟合数据。2中报告了速率常数和线性回归(R 2)  结果表明,结晶紫在磁性改性活性炭上的吸附已经用伪二级方程描述。

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图6

通过(a)伪一阶和(b)二阶方程的吸附过程的拟合数据。

表2

结晶紫吸附在磁性改性活性炭和纳米磁性氧化铁上的一级和二级速率常数和线性回归

吸附剂 第一个订单 二阶
1 (min -1  2 2 (g mg -1  min -1  2
磁性改性活性炭 0.103 0.944 0.752 0.997
纳米氧化铁 0.230 0.901 1.38×10 -2 0.962

为了进行进一步研究,纳米磁性氧化铁的合成与实验部分中描述的类似,不添加任何活性炭。在相同条件下,使用纳米磁性氧化铁作为吸附剂。2中显示的动力学结果  表明,吸附动力学与具有较低速率常数(k 2)的磁性改性活性炭相同

吸附等温线

吸附等温线对于描述吸附机理和确定最大吸附容量以及考虑应用过程的可行性非常重要。Langmuir和Freundlich方程用于研究吸附等温线。Langmuir模型描述了单层吸附到具有有限数量的相同位点的表面上。Langmuir等温线的线性形式由下式给出:

1qË1qxķ大号CË1qx
8

 

其中q max(mg / g)是最大吸附容量,K L是与能量相关的常数因子。在不同温度下1 / q e的变化相对于图  7中的 1 / C e作图

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图7

Langmuir在各种温度下等温。

Freundlich模型基于在异质表面上的吸附。Freundlich方程的线性表达式如下:

记录qË =logKF +1ñ记录C.Ë
9

 

其中K F和n是Freundlich常数,分别是吸附容量和吸附强度的指标。在不同温度下记录q e对比log C e绘制在图  8中

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图8

各种温度下的Freundlich等温线。

Langmuir和Freundlich等温线的回归系数和模型参数列于表  3中回归系数表明Langmuir模型更好地拟合了数据。通过产生温度,最大吸附容量(q max)和吸附强度(K L)增加。

表3

不同温度下Langmuir和Freundlich等温参数对磁性改性活性炭和纳米磁性氧化铁吸附结晶紫的影响

吸附剂 温度。(C) 朗缪尔 符合Freundlich
最大 L 2 F ñ 2
磁性改性活性炭 20 44.7 0.40 0.995 12.7 1.90 0.969
40 57.8 0.65 0.983 21.9 2.10 0.930
50 67.1 1.03 0.939 31.7 2.14 0.929
纳米氧化铁 20 12.7 0.045 0.956 8.2 1.02 0.918
40 14.5 0.047 0.982 10.1 1.03 0.935
50 16.5 0.051 0.970 15.5 1.19 0.952

在相同条件下,通过纳米磁性氧化铁作为吸附剂进行实验。3中列出的结果  表明,Langmuir和Freundlich没有很好地描述吸附等温线模型。max的值通过升高温度而增加,并且也小于磁性改性活性炭的值。

磁性改性活性炭是一种完美有效的吸附剂,可以快速去除水样中的结晶紫。吸附动力学是伪二级。Langmuir等温线可以很好地描述吸附模型。通过提高温度来增强吸附容量和吸附强度。与磁性改性活性炭相比,使用纳米磁性氧化铁作为吸附剂表明,它能够以较低的效率吸附结晶紫。先前关于用于去除结晶紫的磁性吸附剂的研究已在表  4中给出本研究中的去除时间(10分钟)非常短于之前研究中的接触时间,因此这些具有高吸附能力的研究的最短时间为90分钟。在先前的研究中未计算热力学和动力学参数。以前没有使用纳米磁性氧化铁去除结晶紫。

表4

以前的研究磁性吸附剂去除结晶紫

吸附剂 最大 参考。
磁性木炭 10毫克厘米-3 23 ]
磁性标记Baker的酵母细胞 85.9mg g -1 19 ]
磁性修饰的酿酒酵母亚种(Saccharomyces cerevisiae subsp。)uvarum细胞 41.7毫克g -1 24 ]
铁磁流体改性锯末 51.16 mg g -1 14 ]
磁性修饰的小球藻(Chlorella Vulgaris)细胞 42.91 mg g -1 25 ]
磁流体改性花生壳 80.9mg g -1 17 ]
磁性改性废谷物 40.2 mg g -1 26 ]
磁性碳 - 铁氧化物纳米复合材料 81.70 mg g -1 20 ]
磁力改良的咖啡渣 68.1 mg g -1 27 ]
磁控改性活性炭 67.1 mg g -1 目前的学习
纳米氧化铁 16.5mg g -1 目前的学习
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结论

结果表明,磁性改性活性炭具有相当大的去除结晶紫的潜力,磁性吸附剂也可以通过吸附过程后使用磁铁或适当的磁选机从溶液中简单地除去。所得到的该研究结果表明,与表4中列出的一些研究相比,该吸附剂能够在更短的时间内除去染料  此外,我们研究了去除过程的热力学和动力学研究,而不是其他的前期工作。

由此产生的吸附能力表明,虽然纳米磁性氧化铁可以作为吸附剂,但其效率远低于磁性改性活性炭。


(责任编辑:活性炭网)
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